具有高理論能量密度的鋰硫（Li-S）電池長(zhǎng)期以來(lái)被認(rèn)為是鋰離子電池的替代儲(chǔ)能裝置。然而，多硫化物的穿梭效應(yīng)會(huì)引發(fā)快速的容量衰減和短暫的電池壽命，這嚴(yán)重阻礙了其實(shí)際利用。

北京理工大學(xué)陳人杰、復(fù)旦大學(xué)Jie Xu、安徽工業(yè)大學(xué)吳孔林等構(gòu)建了一種高效的電催化劑，包括植入分級(jí)多孔碳骨架（Fe/Co-N-HPC）中的氮（N）配位二元金屬單原子（SAs），并通過(guò)隔膜涂層策略捕獲并催化多硫化物轉(zhuǎn)化。

圖1. Fe/Co-N-HPC的合成、形態(tài)和組成

研究表明，Co原子的引入可以豐富Fe活性中心的電子數(shù)，從而實(shí)現(xiàn)二元金屬單原子催化劑的顯著協(xié)同催化作用，提高Li-S氧化還原反應(yīng)的雙向催化作用。受益于二元金屬SAs在促進(jìn)多硫化物轉(zhuǎn)化過(guò)程中的高導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)和協(xié)同催化活性，采用Fe/Co-N-HPC改性隔膜的Li-S電池在低硫和高硫負(fù)下的電化學(xué)性能都得到了極大的提高。

圖2. 采用不同隔膜的Li-S電池的性能

結(jié)果，所制備的Li-S電池表現(xiàn)出出色的倍率能力（5.0 C時(shí)為740 mAh g^-1），以及卓越的長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性（1.0 C時(shí)循環(huán)600次后為694 mAh g^-1）。將硫負(fù)載增加到4.8 mg cm^-2時(shí)，實(shí)現(xiàn)了6.13 mAh cm^-2的顯著面容量。此外，原位X射線(xiàn)衍射和理論模擬結(jié)果驗(yàn)證了二元金屬SAs通過(guò)改變速率決定步驟的催化機(jī)制，這為構(gòu)建高性能Li-S電池提供了新方向。

圖3. 高負(fù)載Li-S電池性能

Binary Metal Single Atom Electrocatalysts with Synergistic Catalytic Activity toward High-Rate and High Areal-Capacity Lithium–Sulfur Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202208666