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?深大Small：表面自旋立大功！助力NiCo2S4高電流密度下穩(wěn)定共電解水/甲醇制氫

析氧反應(OER)的緩慢反應動力學導致高的工作電位而限制了電催化水分解的進一步應用。使用小的有機分子氧化反應(如甲醇、尿素、肼等)是替代OER的有效方法，這可以降低所需的開路電壓和能耗。此外，鎳基材料具有活性高、豐度大、價格低廉等優(yōu)點，是堿性介質中水分解制氫的有前景的電催化劑。然而，鎳基催化劑的穩(wěn)定性差，這限制了它的廣泛應用。

基于此，深圳大學駱靜利和符顯珠等在碳布上電沉積花狀NiCo₂S₄納米片(CC@NiCo₂S₄)，通過構建陣列結構和調節(jié)催化劑表面磁性，實現(xiàn)了高電流密度下水/甲醇共電解生產H₂。

電化學原位生長的CC@NiCo₂S₄納米片材表面進行優(yōu)化和微調磁性，其表面普遍暴露(01?1)，對甲醇電氧化具有較高的催化活性，并且在高電流密度下具有長期穩(wěn)定性。具體而言，在1.0 M KOH+1.0 M 甲醇溶液中，CC@NiCo₂S₄在100 mA cm^-2電流密度下的電位為1.4 V_RHE；并且CC@NiCo₂S₄在高電流密度(100 mA cm^-2)下電催化甲醇制氫具有長期穩(wěn)定性。

為了深入揭示NiCo₂S₄高電流密度電催化甲醇/水共電解制氫的機理，研究人員采用密度泛函理論(DFT)計算對(01?1)面進行建模，以便進行深入分析。對于NiCo₂S₄晶體，Ni和Co的d電子都受低自旋控制；其中Ni的價態(tài)以+2價為主，Co以Co³⁺的形式存在。而對于(01?1)面模型，表面上的Ni和Co不再具有低自旋，而是成為高自旋，而體相中的Ni和Co仍然具有低自旋為主，這主要是由于OH的吸附，表面的自旋發(fā)生了變化。

這種變化起到了穩(wěn)定表面的作用，使得NiCo₂S₄電催化甲醇/水共電解在高電流密度下仍處于穩(wěn)定狀態(tài)。綜上，該策略可以改變鎳基電催化材料的表面磁性，提高材料的穩(wěn)定性。

Surface Spin Enhanced High Stable NiCo₂S₄ for Energy-Saving Production of H₂ from Water/Methanol Coelectrolysis at High Current Density. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202205257

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