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中山大學(xué)Small：三維層狀結(jié)構(gòu)納米陣列用于穩(wěn)定高效催化尿素電氧化

電化學(xué)尿素氧化反應(yīng)(CO(NH₂)₂ + 6OH^?→N₂ + 5H₂O + CO₂ + 6e^?，UOR)是處理富尿素廢水的有效途徑。同時(shí)，電化學(xué)尿素氧化還可以替代水(H₂O)氧化反應(yīng)物，從而實(shí)現(xiàn)節(jié)能電解產(chǎn)氫(H₂)。但UOR涉及復(fù)雜和多重質(zhì)子偶合電子轉(zhuǎn)移反應(yīng)(PCET)步驟并伴隨氣體析出，它通常表現(xiàn)出緩慢的動(dòng)力學(xué)，導(dǎo)致高的過(guò)電位和低效率。

鎳基材料已被證明是性能優(yōu)異的電催化UOR催化劑，但由于催化劑形貌調(diào)控技術(shù)不發(fā)達(dá)導(dǎo)致催化位點(diǎn)有限，缺乏優(yōu)化的電子結(jié)構(gòu)以及在苛刻的電化學(xué)條件下長(zhǎng)期穩(wěn)定性較差，它們的UOR性能不能令人滿意。

因此，探索具有獨(dú)特的結(jié)構(gòu)和電子構(gòu)型的高效率和高強(qiáng)度的金屬鎳基納米材料來(lái)增強(qiáng)UOR電催化活性具有重要意義。

近日，中山大學(xué)李萍課題組提出了一中MOF介導(dǎo)合成方法，成功將封裝有0D Mn摻雜的Ni NPs的一維氮摻雜碳納米管(N-CNTs)在碳布(CC/MnNi@NC)上組裝成二維納米片，以顯著改善UOR電催化活性。

在這樣一個(gè)具有三維層次結(jié)構(gòu)的納米陣列電極中，NiMn合金化可以誘導(dǎo)電荷重分布和電子結(jié)構(gòu)調(diào)制，促進(jìn)活性Ni³⁺物種的產(chǎn)生，加快*COO中間體解吸的速率控制步驟(RDS)，從而使增強(qiáng)內(nèi)在催化活性；同時(shí)，在N-CNTs中嵌入MnNi納米粒子的特殊包覆結(jié)構(gòu)可以保護(hù)MnNi核不受腐蝕和剝離，提高工作耐久性；最后，進(jìn)一步組裝的納米片陣列在CC基板上排列良好，有利于暴露大量可及的活性位點(diǎn)，加速電子轉(zhuǎn)移，并促進(jìn)傳質(zhì)。

因此，得益于將0D MnNi合金納米管、1D N-CNTs和2D納米片集成到3D微/納米層次結(jié)構(gòu)中，CC/MnNi@NC表現(xiàn)出優(yōu)異的UOR性能。特別是，在10 mA cm^?2電流密度下，CC/MnNi@NC表現(xiàn)出1.308 V_RHE的極低電位、40 mV dec^?1的小Tafel斜率和連續(xù)工作65小時(shí)優(yōu)異長(zhǎng)期穩(wěn)定性，是迄今為止報(bào)道的性能最好的UOR電催化劑之一。

綜上，這項(xiàng)工作為通過(guò)電子調(diào)控和0D、1D和2D結(jié)構(gòu)集成3D微/納米層次結(jié)構(gòu)工程構(gòu)建高活性和強(qiáng)健的電催化劑提供了新的策略。

3D Hierarchical-Architectured Nanoarray Electrode for Boosted and Sustained Urea Electro-Oxidation. Small, 2023. DOI: 10.1002/smll.202300725

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中山大學(xué)Small：三維層狀結(jié)構(gòu)納米陣列用于穩(wěn)定高效催化尿素電氧化

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