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趙天壽院士/李一舉EES：溶劑分子重構(gòu)策略實(shí)現(xiàn)4.6 V高壓醚基電解液

開發(fā)與鋰金屬負(fù)極（LMA）高度相容且耐高壓的電解液對(duì)于高能量密度鋰金屬電池（LMB）至關(guān)重要，目前已有局部高濃電解液（LHCE）的相關(guān)報(bào)道。但是，LHCE往往需要極高的鹽溶劑比（SSR；SSR≥1:2）。因此，在不犧牲電化學(xué)性能的情況下降低SSR是一項(xiàng)巨大的挑戰(zhàn)。

在此，香港科技大學(xué)趙天壽院士、李一舉等人提出了一種創(chuàng)新的溶劑分子重構(gòu)策略，以構(gòu)建具有低SSR（1:3.6）的基于1,3-二氧戊環(huán)（DOL）的“局部中濃度電解液”。具體過(guò)程如下：首先，游離DOL在LiFSI引發(fā)劑的作用下形成鏈狀PDOL。

將DOL溶劑部分轉(zhuǎn)化為PDOL后，在上述體系中加入LiTFSI抑制DOL的進(jìn)一步聚合并降低PDOL的結(jié)晶度，從而保持良好的離子導(dǎo)電性。

最后，在上述混合物中加入TTE獲得均質(zhì)電解液（Hybrid-DOL/PDOL-TTE）。

研究表明，將游離DOL溶劑分子部分重構(gòu)為聚醚可有效降低不穩(wěn)定的未配位DOL比例，從而提高電解液的固有高壓穩(wěn)定性。更重要的是，游離DOL溶劑分子的清除和重構(gòu)誘導(dǎo)形成了具有較低LUMO和HOMO的更有利的富含陰離子的離子-溶劑構(gòu)型，可有效鈍化正極和具有高含量無(wú)機(jī)氟化物/彈性聚醚衍生物的負(fù)極。

圖1. LMA的電化學(xué)性能和循環(huán)后形態(tài)成分分析

得益于獨(dú)特的溶劑化結(jié)構(gòu)，所獲得的均質(zhì)電解液即使具有1: 3.6的低SSR，也表現(xiàn)出與LMA和高壓正極（~4.7 V）的出色界面穩(wěn)定性。具體而言，基于Hybrid-DOL/PDOL-TTE的Li|Cu非對(duì)稱電池可穩(wěn)定運(yùn)行1800小時(shí)以上并在 450~900次循環(huán)中的平均CE高達(dá)99.2%，這是近年來(lái)報(bào)道的一些使用HCE和全氟溶劑的研究中最高的結(jié)果。

此外，即使在0.12 C、4.6 V的高截止電壓下，基于Hybrid-DOL/PDOL-TTE的Li|NCM622電池也可穩(wěn)定運(yùn)行。同時(shí)，組裝的實(shí)用Li|NCM622軟包電池也可在4.6 V的高壓下穩(wěn)定循環(huán)60次，并可獲得最高達(dá)347.1 Wh kg^-1的高能量密度?？傊?，這項(xiàng)工作的結(jié)果展示了新的溶劑分子重構(gòu)策略在開發(fā)高壓LMB中具有低SSR的先進(jìn)電解液方面的有效性。

圖2. 實(shí)用Li|NCM622軟包電池的電化學(xué)性能

A Solvent Molecule Reconstruction Strategy Enabling a High-Voltage Ether-based Electrolyte, Energy & Environmental Science 2022. DOI: 10.1039/D2EE02344J

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