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秦明禮/賈寶瑞/薛軍民?JACS：面工程和孔設(shè)計促進析氧催化中的動態(tài)鐵交換，打破活性-穩(wěn)定性權(quán)衡

析氧反應(yīng)(OER)在可再生能源技術(shù)中發(fā)揮著至關(guān)重要的作用，包括燃料電池、金屬-空氣電池和水分離。然而，現(xiàn)有的催化劑由于OER動力學(xué)緩慢，性能仍不理想。

在此，北京科技大學(xué)秦明禮教授、賈寶瑞教授聯(lián)合新加坡國立大學(xué)薛軍民教授等人開發(fā)了一種新型高效催化劑。該催化劑通過晶面工程和孔結(jié)構(gòu)設(shè)計來調(diào)控OER中活性Fe的動態(tài)交換機制。

以氫氧化鈷為催化劑主體，在納米孔洞中填充Fe物種，形成高密度的納米孔洞。在OER過程中，動態(tài)Fe被納米孔壁上的(101?0)位點選擇性地強吸附，而不是基面上的(0001)位點，同時納米孔的空間限制效應(yīng)減緩了Fe從催化劑向電解質(zhì)的擴散。

圖1. 鐵同位素標記測量

總之，該工作設(shè)計了一種蜂窩狀的氫氧化鈷作為載體材料，選擇性地將Fe離子固定在載體的孔洞中，構(gòu)建了一種異質(zhì)結(jié)構(gòu)的OER催化劑。DFT結(jié)果表明，F(xiàn)e對氫氧化鈷納米孔壁上(101?0)的吸附強于對基面(0001)的吸附;MD模擬結(jié)果表明，納米孔具有空間限制效應(yīng)，抑制Fe從催化劑向電解液的擴散。

結(jié)果，形成局部高通量動態(tài)鐵平衡來提高OER。作為一種優(yōu)良的OER催化劑，該材料表現(xiàn)出了非常低的過電位(28.0 mV, 10 mA cm^?2)和良好的長期穩(wěn)定性(130 h)。將該催化劑應(yīng)用于鋅?空氣電池中，放電/充電電壓差為0.72 V，即使在使用170 h后也能穩(wěn)定保持。

該工作表明，通過精確調(diào)整動態(tài)Fe活性位點，納米結(jié)構(gòu)在同時提高OER活性和穩(wěn)定性方面具有巨大的潛力。

圖2. 可充電鋅空氣電池性能

Facet Engineering and Pore Design Boost Dynamic Fe Exchange in Oxygen Evolution Catalysis to Break the Activity–Stability Trade-Off, Journal of the American Chemical Society 2023 DOI: 10.1021/jacs.3c03481

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