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肖鵬/張云懷/甘立勇ACS Catalysis：原位技術(shù)+理論計算！揭示金屬氧化物上中間體在全pH范圍內(nèi)的變化

光電化學(xué)水分解(PEC)是將太陽能轉(zhuǎn)化為化學(xué)燃料氫的最有前景的途徑之一。但是，由于四電子半反應(yīng)動力學(xué)緩慢，在光陽極發(fā)生的析氧反應(yīng)(OER)阻礙了其效率的提高。OER過程涉及一系列的中間物質(zhì)，因此了解光陽極/電解質(zhì)界面產(chǎn)生的中間體的作用對于揭示反應(yīng)機理和提高析氧反應(yīng)(OER)的效率至關(guān)重要。

基于此，重慶大學(xué)肖鵬、張云懷和甘立勇等利用原位技術(shù)和理論計算研究了在整個pH范圍內(nèi)TiO₂、α-Fe₂O₃和WO₃上的反應(yīng)中間體。

原位試驗結(jié)果和理論計算表明，在酸性電解質(zhì)中OER的性能取決于M═O向M?OOH的轉(zhuǎn)化，其中M═O是主要的中間物種；在堿性電解質(zhì)中，OER的性能取決于M?OH向M═O的轉(zhuǎn)化，其中M═O是主要的中間物種。

根據(jù)MSM機制，在M═O同時形成的條件下，它們會趨向于相互耦合產(chǎn)生氧氣；并且在微堿性或中性溶液中，M?OOH和M?OH物種共存。這種對中間體和反應(yīng)途徑的清晰闡述能夠清楚地解釋在金屬氧化物上OER過程是如何進行的。

此外，研究人員基于實驗現(xiàn)象和理論計算研究了OER性能與反應(yīng)機理之間的內(nèi)在聯(lián)系。結(jié)果表明，M?OH在PEC水氧化過程中具有雙重作用：通常，它作為一個重構(gòu)中心并抑制光電陽極的性能；只有在高堿性條件下，由于表面密度的變化，M?OH才能作為活性中間體促進PEC水的氧化。不同pH條件下M?OH物種功能的變化，使OER過程由單一位點機制轉(zhuǎn)變?yōu)槎辔稽c機制。

綜上，該項工作詳細跟蹤了OER過程中的中間體演化，為理解OER催化機理與光陽極性能之間的關(guān)系提供了重要的參考。

Evolution of Intermediates on Metal Oxide Photoanodes in a Full pH Range. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.3c00309

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