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劉向峰/張?zhí)烊籗mall：Co-SA-rGO助力可再充電無質(zhì)子Li-O2電池

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劉向峰/張?zhí)烊籗mall：Co-SA-rGO助力可再充電無質(zhì)子Li-O2電池
氫氧化鋰（LiOH）具有更好的化學和電化學穩(wěn)定，但具有LiOH的鋰-氧（Li-O2）電池的大規(guī)模應用受到水添加劑與所需4e?電化學反應的嚴重內(nèi)部穿梭的阻礙。
基于此，中國科學院大學劉向峰教授和張?zhí)烊恢斫淌诘热?/strong>報道了一種金屬-有機骨架衍生的“水捕獲”單原子-Co-N4/石墨烯催化劑（Co-SA-rGO），使LiOH能夠在非質(zhì)子Li-O2電池中直接進行4e?催化反應。基于Co-SA-rGO的Li-O2電池提供了2.83 V的高放電平臺和12760.8 mAh g?1的大放電容量。此外，電池可承受空氣中的腐蝕，并在220次循環(huán)中保持穩(wěn)定。
劉向峰/張?zhí)烊籗mall：Co-SA-rGO助力可再充電無質(zhì)子Li-O2電池
通過DFT計算，作者研究了Co-SA-rGO催化劑對Li-O2化學的催化活性和反應過程。電荷密度分布和bader電荷數(shù)值分析發(fā)現(xiàn)，單個Co原子帶正電荷，其中電負性很強的N原子獲得電子。吸附在Co-N4位點上的LiO2*的結(jié)構(gòu)模型和電荷密度差發(fā)現(xiàn)，吸附劑和催化劑之間有大量的電子轉(zhuǎn)移，表明在Co-N4位點LiO2有很強的吸附作用。LiO2的Li原子有效地與N原子配位，O原子與相鄰的Co原子結(jié)合。
劉向峰/張?zhí)烊籗mall：Co-SA-rGO助力可再充電無質(zhì)子Li-O2電池
通過DFT預測表明，在Co-SA-rGO催化劑的作用下，4e?直接生成LiOH。溶解的O2在ORR過程中首先經(jīng)過單電子還原，形成中間產(chǎn)物LiO2。之后，由于LiO2與Co-N4之間的適當吸附構(gòu)型約束、Co-N4的快速質(zhì)子轉(zhuǎn)移能力以及體系中存在水，Co-SA-rGO發(fā)生了LiOH的化學歧化過程。
催化劑表面含有可與LiOH相互作用的吸附位點，這些位點可在催化劑與LiOH之間形成緊密的結(jié)合界面。催化劑表面還含有大量的成核位點，促進LiOH分解產(chǎn)生的Li離子和氧在催化劑表面的快速釋放，有助于保持催化劑與LiOH之間的接觸界面更加緊密。
劉向峰/張?zhí)烊籗mall：Co-SA-rGO助力可再充電無質(zhì)子Li-O2電池
Water-Trapping Single-Atom Co-N4/Graphene Triggering Direct 4e? LiOH Chemistry for Rechargeable Aprotic Li-O2 Batteries. Small, 2023, DOI: 10.1002/smll.202301391.
https://doi.org/10.1002/smll.202301391.

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