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東北大學(xué)李犁教授PNAS：結(jié)晶氮化碳隔膜用于高性能鋰金屬電池

鋰金屬電池被認(rèn)為是新一代儲(chǔ)能系統(tǒng)極具前景的候選者，而不穩(wěn)定負(fù)極導(dǎo)致的循環(huán)穩(wěn)定性差則極大地限制了其實(shí)際應(yīng)用。盡管隔膜改性策略取得了進(jìn)展，但對(duì)固有材料調(diào)控枝晶生長(zhǎng)動(dòng)力學(xué)仍缺乏深入理解，這對(duì)于實(shí)現(xiàn)負(fù)極的高穩(wěn)定性至關(guān)重要。

在此，東北大學(xué)李犁教授團(tuán)隊(duì)通過(guò)使用高結(jié)晶度的氮化碳作為隔膜中間層來(lái)抑制鋰枝晶生長(zhǎng)。有趣的是，熔鹽處理產(chǎn)生的高含量呲咯N以及高結(jié)晶度的結(jié)構(gòu)增強(qiáng)了氮化碳與Li的相互作用，并均勻化了鋰離子通量，從而實(shí)現(xiàn)了鋰均勻沉積。因此，具有改性隔膜的電池即使在3000小時(shí)后仍具有超高的穩(wěn)定性。同時(shí)，組裝的Li-LiFePO₄全電池也呈現(xiàn)出高容量的保持性。

圖2. 電池性能

總之，該工作將高度結(jié)晶的 C₃N₄ 同素異形體 PTI用于隔膜改性，以保護(hù) 鋰金屬負(fù)極。與原始PP和常見(jiàn)的聚合物C₃N₄相關(guān)隔膜相比，PTI-PP由于具有親鋰Cl嵌入和豐富的PTI結(jié)晶度，有效調(diào)節(jié)Li⁺的分布以形成均勻的離子通量并穩(wěn)定鋰負(fù)極/電解質(zhì)界面。

研究結(jié)果顯示，改性隔膜組裝的Li-Li電池可以在2 mA cm^?2、1 mAh cm^?2和5 mA cm^?2、5 mAh cm^?2下穩(wěn)定循環(huán)超過(guò)3,000小時(shí)和2,400小時(shí)。PP-PTI 隔膜組裝的 LiFePO₄//Li 全電池表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能，在 5 C 下提供 122.5 mAh g^?1，并且具有出色的穩(wěn)定性，300 次循環(huán)后容量保持率為 87.04%。這項(xiàng)工作為基于結(jié)晶工程的鋰金屬負(fù)極保護(hù)提供了策略，拓寬了C₃N₄材料在先進(jìn)儲(chǔ)能領(lǐng)域的應(yīng)用。

圖2. 全電池性能

A crystalline carbon nitride–based separator for high-performance lithium metal batteries, Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America 2023 DOI: 10.1073/pnas.2302375120

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