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CEJ：CoAl-LDH與Mo:BiVO4光陽極耦合實現(xiàn)穩(wěn)定和高性能的水分解

氫氣是一種高能量密度的綠色清潔能源，具有重要的應用前景。光伏電池，利用半導體將陽光轉(zhuǎn)化為電流，被視為光電化學(PEC)水分解的關(guān)鍵技術(shù)。一般來說，PEC水分解反應包括光電陰極的析氫反應(HER)和光電陽極的析氧反應(OER)。

然而，由于OER的四電子緩慢過程，如何制備高效的光電陽極催化劑是PEC水分解的關(guān)鍵挑戰(zhàn)。在過去的幾十年里，許多材料被提出作為光陽極材料，在這些候選材料中，BiVO₄因其2.4 eV的窄帶隙、合適的帶邊位置、在水溶液中的穩(wěn)定性好、成本低和無毒而成為最具吸引力的材料之一。然而，其固有的一些缺點，如載流子遷移率差、載流子復合嚴重，限制了其被廣泛應用。

基于此，中國地質(zhì)大學(北京)陳代梅、北京航空航天大學張俊英和清華大學姚文清(共同通訊)等人首先以原子層CoAl-LDH為助催化劑，然后通過簡單浸涂法修飾了Mo:BiVO₄，最終設(shè)計出具有自修復性能的Mo摻雜BiVO₄/超薄CoAl-LDH(Mo:BVO/CoAl-LDH-u)光電陽極。

本文在典型的三電極體系和1 M硼酸鉀(KBi，pH=9.5)中，在AM 1.5 G光照下測試了光電陽極的PEC性能。測試后發(fā)現(xiàn)，純BiVO₄的起始電位(定義為光電流密度為0.1 mA cm^-2時的電位)為0.55 V_RHE，其在1.23 V_RHE時的光電流密度為1.6 mA cm_-2。摻雜Mo后，催化劑的起始電位略微負移至0.26 V，在較高的偏置電壓下，光電流迅速增加，最終在1.23 V_RHE時達到4.0 mA cm^-2。這個結(jié)果意料之中的，因為Mo的摻雜調(diào)節(jié)了BiVO₄的功函數(shù)，提高了催化劑的電荷分離效率。

之后，當催化劑負載CoAl-LDH-u(超薄CoAl-LDH)納米片后，可以驚喜的發(fā)現(xiàn)Mo:BVO/CoAl-LDH-u在1.23 V_RHE時電流密度達到5.8 mA cm^-2，是Mo:BVO的1.5倍。然而，與負載CoAl-LDH-u不同的是，在Mo:BVO上負載CoAl-LDH-b(塊狀CoAl-LDH)使催化劑的光電流密度降低。

這一現(xiàn)象表明，超薄的結(jié)構(gòu)因為傳輸長度最短而有利于光生電荷的傳輸，而塊狀結(jié)構(gòu)則阻礙了空穴傳輸。此外，CoAl-LDH-b和CoAl-LDH-u的極化曲線幾乎相同，光電流密度很小，表明兩者對PEC活性的貢獻很小，因此Mo:BVO/CoAl-LDH的高光電流密度來自于CoAl-LDH-u析氧助催化劑的作用。

除此之外，本文還計算了BiVO₄、Mo:BVO和Mo:BVO/CoAl-LDH-u電極的入射光-電流轉(zhuǎn)換效率(IPCE，1.23 VRHE)。研究發(fā)現(xiàn)，在整個光響應范圍內(nèi)，IPCE從高到低的順序為：Mo:BVO/CoAl-LDH-u>Mo:BVO>BiVO₄。BiVO₄光電陽極在425 nm處IPCE值最高，為25%，而Mo:BVO/CoAl-LDH-u光電陽極在350 nm處IPCE值最高，為90%。

應用偏置光子電流效率(ABPE)是評價光電陽極性能的另一個重要參數(shù)，令人滿意的是，Mo:BVO/CoAl-LDH-u在0.73 V_RHE時的ABPE最大值達到1.87%，約為Mo:BVO的2倍，為BiVO₄的9倍。結(jié)果表明，Mo:BVO/CoAl-LDH-u光電陽極具有最好的PEC活性，這表明CoAl-LDH-u作為助催化劑可以顯著提高Mo:BVO光電陽極的PEC性能。

綜上所述，本文實現(xiàn)了通過簡單的浸涂策略對催化劑進行改性。與CoAl-LDH-b相比，超薄CoAl-LDH-u具有與Mo:BVO更匹配的能帶能，這十分有利于電荷的轉(zhuǎn)移，且n-n結(jié)接觸更緊密，使Mo:BVO表面態(tài)鈍化，抑制表面電荷復合，從而顯著提高了催化劑的PEC活性。

CoAl-LDH-u作為一種高效的析氧助催化劑，有效地提高了表面電荷轉(zhuǎn)移效率，促進了催化劑的OER。此外，Co²⁺轉(zhuǎn)化為Co³⁺可以快速獲得光生空穴，極大地加快了質(zhì)子轉(zhuǎn)移過程，使Mo:BVO光電陽極的速率決定步驟轉(zhuǎn)變?yōu)榉琴|(zhì)子轉(zhuǎn)移過程。

有趣的是，Mo:BVO/CoAl-LDH-u光電陽極具有自修復功能，即在空氣中由于氧缺陷的修復和伴隨的Co³⁺/Co²⁺循環(huán)，其PEC性能可以恢復?？傊狙芯繛楦纳乒怆婈枠O的電荷分離、轉(zhuǎn)移和水氧化動力學提供了一種合理的策略，有望為高效光電陽極的設(shè)計提供指導。

Coupling of Self-Healing Atomic layer CoAl-LDH onto Mo:BiVO₄ Photoanode for Fast Surface Charge Transfer toward Stable and High-Performance Water Splitting, Chemical Engineering Journal, 2023, DOI: 10.1016/j.cej.2023.142893.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.142893.

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