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?熊仕昭AM：界面缺陷對(duì)固態(tài)電解質(zhì)電化學(xué)機(jī)械失效的作用

界面缺陷/缺陷中沉積鋰產(chǎn)生的局部高應(yīng)力場(chǎng)被認(rèn)為是沉積鋰負(fù)極附近裂紋萌發(fā)的主要原因。由于制造工藝和反復(fù)的沉積/剝離過程，固態(tài)電解質(zhì)表面廣泛存在空隙、雜質(zhì)和高粗糙度等界面缺陷。

Li/固態(tài)電解質(zhì)界面的這些缺陷將在固態(tài)電解質(zhì)和Li負(fù)極界面發(fā)生的Li電沉積過程中首先被填充，因?yàn)榻缑嫒毕菀蔡峁┝烁週i成核傾向和高局部Li離子通量。一旦它們被沉積的Li完全填充，隨后沉積中相對(duì)較小的過電勢(shì)引起的機(jī)械應(yīng)力將足以在脆性固態(tài)電解質(zhì)中導(dǎo)致類似格里菲斯的裂紋擴(kuò)展。

先前的結(jié)果表明，界面缺陷的幾何形狀和尺寸是沉積鋰過程中固態(tài)電解質(zhì)內(nèi)部裂紋擴(kuò)展的關(guān)鍵參數(shù)，但很難捕捉到這一涉及電化學(xué)和機(jī)械過程的演化過程。因此，了解界面缺陷對(duì)固態(tài)電解質(zhì)裂紋萌生的作用對(duì)于研究Li滲透引起的失效機(jī)制和開發(fā)有針對(duì)性的策略以在固態(tài)電池中實(shí)現(xiàn)高CCD至關(guān)重要。

?熊仕昭AM：界面缺陷對(duì)固態(tài)電解質(zhì)電化學(xué)機(jī)械失效的作用

在此，瑞典查爾姆斯理工大學(xué)熊仕昭團(tuán)隊(duì)為了解界面缺陷對(duì)固態(tài)電解質(zhì)機(jī)械失效的影響，建立了電-化學(xué)-機(jī)械模型，以可視化電化學(xué)沉積Li過程中缺陷中的應(yīng)力分布、相對(duì)損傷和裂紋形成。界面缺陷的幾何形狀被發(fā)現(xiàn)是局部應(yīng)力場(chǎng)集中的主導(dǎo)因素，而半球形缺陷在初始階段提供較少的損傷累積和電解質(zhì)分解的最長(zhǎng)失效時(shí)間。

縱橫比作為缺陷的關(guān)鍵幾何參數(shù)，被研究以揭示其對(duì)電解質(zhì)失效過程的影響。0.2~0.5的低縱橫比的金字塔缺陷在界面附近顯示出損傷的分支區(qū)域，可能導(dǎo)致固態(tài)電解質(zhì)的表面粉碎，而超過3.0的高縱橫比將引發(fā)體電解質(zhì)中的損傷累積。

圖1. 具有各種幾何形狀界面缺陷的固態(tài)電解質(zhì)中的應(yīng)力和損傷分布

總之，通過多物理場(chǎng)模擬研究了鋰在界面缺陷中的連續(xù)電沉積引起的固態(tài)電解質(zhì)的電化學(xué)機(jī)械失效。界面缺陷空間中鋰金屬生長(zhǎng)壓縮產(chǎn)生的應(yīng)力場(chǎng)集中在結(jié)構(gòu)波動(dòng)區(qū)域，即缺陷尖端，然后向固態(tài)電解質(zhì)本體內(nèi)部傳遞，引起聚集電解液中的損壞和局部位移。表明固態(tài)電解質(zhì)塊體的損傷程度與界面缺陷的幾何形狀密切相關(guān)，與其他幾何形狀相比，半球形缺陷在相同的計(jì)算時(shí)間內(nèi)帶來的損傷最小。

此外，研究了缺陷的幾何參數(shù)對(duì)固態(tài)電解質(zhì)失效過程的影響，并系統(tǒng)地檢查了金字塔缺陷的縱橫比對(duì)von Mises應(yīng)力、損傷和裂紋的分布。研究發(fā)現(xiàn)縱橫比為0.2~0.5（頂角從136.4°到90°變化）的金字塔缺陷導(dǎo)致應(yīng)力場(chǎng)的激進(jìn)化分布，從而在界面附近產(chǎn)生分支損傷區(qū)域和裂紋。當(dāng)缺陷縱橫比從1.0增加到2.0（頂角從53.1°到28.1°）時(shí)，由于從金字塔邊緣開始的高應(yīng)力區(qū)域消失，固態(tài)電解質(zhì)中損傷和裂紋的傳播受到顯著抑制。

然而，當(dāng)縱橫比增加到3.0（頂角為18.9°）甚至更高時(shí)，可以觸發(fā)遠(yuǎn)離界面的高應(yīng)力區(qū)域。研究結(jié)果為層間設(shè)計(jì)和表面調(diào)節(jié)提供了有價(jià)值的觀點(diǎn)，以防止在界面缺陷中沉積鋰引起的固態(tài)電解質(zhì)的機(jī)械降解，為在現(xiàn)實(shí)條件下實(shí)現(xiàn)更高臨界電流密度的SSLMB鋪平了道路。

圖2. 建模結(jié)果與以往實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的比較

Role of interfacial defect on electro-chemo-mechanical failure of solid-state electrolyte,?Advanced Materials?2023 DOI:?10.1002/adma.202301152

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