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1. Adv. Sci.：通過(guò)雙鹽組合調(diào)節(jié)電解液溶劑化結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的鉀金屬電池

電池頂刊集錦：AM、Adv. Sci.、Angew、Matter、ACS Energy Lett.、AFM等成果！

采用鉀金屬負(fù)極的電池被認(rèn)為是一種新型的低成本、高能量?jī)?chǔ)存裝置。然而，鉀金屬負(fù)極在有機(jī)電解液中的熱力學(xué)不穩(wěn)定性會(huì)造成失控的枝晶生長(zhǎng)和寄生反應(yīng)，從而導(dǎo)致鉀金屬電池的快速容量損失和低庫(kù)倫效率。

圖1 電解液表征

韓國(guó)漢陽(yáng)大學(xué)Yang-Kook Sun、Jang-Yeon Hwang、全南國(guó)立大學(xué)Jaekook Kim等報(bào)道了一種先進(jìn)的電解液，1M雙氟磺酰亞胺鉀（KFSI）+0.05M六氟磷酸鉀KPF₆-二甲氧基乙烷（DME），作為一種簡(jiǎn)單而有效的調(diào)節(jié)溶劑化化學(xué)的策略，以增強(qiáng)鉀金屬負(fù)極的界面穩(wěn)定性。在1M KFSI-DME中加入0.05M KPF₆，減少了K⁺周圍的溶劑分子數(shù)量，同時(shí)導(dǎo)致了K⁺的快速脫溶。此外，在基液中加入0.05M KPF₆，減輕了溶劑分子的分解，形成了更多的KF化合物，從而提高了鉀金屬電極表面的SEI層的機(jī)械剛性。

圖2 對(duì)稱電池性能

因此，在電沉積過(guò)程中，這些獨(dú)特的功能可以降低電解液和鉀金屬負(fù)極之間的交換電流密度，從而改善鉀電沉積的均勻性，并潛在地抑制枝晶生長(zhǎng)。結(jié)果，即使在4 mA cm^-2的高電流密度下，在含有0.05 M KPF₆的電解液中，鉀金屬負(fù)極也能確保高面容量和前所未有的壽命，并且在對(duì)稱半電池和采用硫化聚丙烯腈正極的全電池中具有穩(wěn)定的庫(kù)倫效率。盡管鉀金屬由于對(duì)空氣和濕氣的高度敏感，在實(shí)踐中仍然難以處理和直接使用，但作者相信，目前的策略，結(jié)合簡(jiǎn)單和低成本的工藝，能夠推動(dòng)高能量和安全鉀金屬電池應(yīng)用的發(fā)展。

圖3 全電池性能

Regulating the Solvation Structure of Electrolyte via Dual–Salt Combination for Stable Potassium Metal Batteries. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202301201

2. Adv. Sci.：F摻雜成核助劑助力50 mA/cm²快速鋅沉積！

水系鋅金屬電池作為儲(chǔ)能系統(tǒng)具有相當(dāng)大的潛力；然而，它們的應(yīng)用受到枝晶生長(zhǎng)和可逆性差的極大限制。

圖1 材料制備及表征

韓國(guó)東國(guó)大學(xué)Woochul Yang、Guicheng Liu等通過(guò)等離子體輔助的表面改性，在基材（Ti、Zn、Cu和鋼）上均勻地構(gòu)建了F摻雜的碳納米顆粒（FCNPs），從而賦予了鋅金屬的可逆性和均勻沉積。具有高表面電荷密度的FCNPs作為成核輔助劑，可形成許多均勻的鋅核點(diǎn)，以促進(jìn)鋅的三維生長(zhǎng)，這改善了鋅的沉積動(dòng)力學(xué)，并實(shí)現(xiàn)鋅的均勻沉積。此外，循環(huán)過(guò)程中產(chǎn)生的ZnF₂固體電解質(zhì)界面有助于快速傳質(zhì)，增強(qiáng)鋅的可逆性，同時(shí)抑制副反應(yīng)。

圖2 半電池性能

因此，受益于上述優(yōu)勢(shì)，P-Ti與Zn耦合的半電池在500次循環(huán)中表現(xiàn)出99.47%的平均庫(kù)倫效率。基于P-Zn負(fù)極的對(duì)稱電池在5 mA cm^-2的電流密度下，呈現(xiàn)出超過(guò)1500小時(shí)的壽命。此外，值得注意的是，該電池即使在50 mA cm^-2時(shí)仍可工作100小時(shí)。作者相信，這種巧妙的表面改性策略擴(kuò)大了均勻金屬沉積的革命性方法，以及無(wú)枝晶的可充電池系統(tǒng)。

圖3 全電池性能

F-Doped Carbon Nanoparticles-Based Nucleation Assistance for Fast and Uniform Three-Dimensional Zn Deposition. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202300398

3. 尹鴿平/婁帥鋒Matter：在-30℃下運(yùn)行的快充電池！

低溫（<-30℃）下快速充電的鋰離子電池（LIBs）的高運(yùn)行能力對(duì)于寒冷地區(qū)電網(wǎng)的頻率調(diào)節(jié)和峰值負(fù)荷轉(zhuǎn)移至關(guān)重要。然而，低溫性能受到Li⁺擴(kuò)散遲緩和高壓極化的嚴(yán)重困擾。

圖1 在低溫下運(yùn)行的TNO和TNO/TNN的局部結(jié)構(gòu)示意圖

哈爾濱工業(yè)大學(xué)尹鴿平、婁帥鋒等提出了一種鑲嵌式的TiNb₂O₇/TiNbN₂（TNO/TNN）異質(zhì)結(jié)，通過(guò)原子界面的內(nèi)置電場(chǎng)來(lái)實(shí)現(xiàn)改進(jìn)的離子擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)，以實(shí)現(xiàn)卓越的儲(chǔ)鋰性能。密度泛函理論（DFT）計(jì)算進(jìn)一步顯示，相結(jié)界面可以顯著降低擴(kuò)散勢(shì)壘，提高導(dǎo)電性，增強(qiáng)Li⁺-脫溶能力，從而賦予TNO/TNN在低溫條件下的高Li⁺擴(kuò)散系數(shù)和快速充電能力。

圖2 TNO/TNN復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)分析和界面電場(chǎng)

結(jié)果，即使在-30℃，TNO/TNN也能提供較大的可逆容量（241.5 mAh g^-1）、卓越的倍率性能（20C時(shí)為108.6 mAh g^-1），以及令人鼓舞的耐久性（經(jīng)過(guò)1000次循環(huán)后保持96%的容量）。此外，TNO/TNN在25℃的3000次循環(huán)中顯示了可忽略不計(jì)的容量衰減。總體而言，這種巧妙的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)為構(gòu)建用于寒冷地區(qū)電網(wǎng)儲(chǔ)能的快充電池的功能電極提供了一個(gè)新的方向。

圖3 不同倍率和溫度條件下的Li⁺存儲(chǔ)性能

Phase-junction engineering triggered built-in electric field for fast-charging batteries operated at ?30°C. Matter 2023. DOI: 10.1016/j.matt.2023.03.026

4. 張凱Angew：功能化MOF人工SEI實(shí)現(xiàn)5000次循環(huán)鋅金屬電池！

水系鋅電池（AZB）具有高安全性和低成本的特點(diǎn)，但復(fù)雜的負(fù)極副反應(yīng)和枝晶生長(zhǎng)嚴(yán)重地限制了其商業(yè)化。

圖1 Zn在不同襯底上的沉積示意以及功能電極的制備過(guò)程

南開(kāi)大學(xué)張凱等提出了一種乙二胺四乙酸（EDTA）功能化的MOF-808（MOF-E）作為人工SEI來(lái)協(xié)同調(diào)節(jié)負(fù)極脫溶劑化和沉積過(guò)程。實(shí)驗(yàn)和理論研究證實(shí)，接枝在MOF-E通道中的EDTA基團(tuán)作為離子捕獲的觸角，可與Zn²⁺有力地配合，加速了Zn²⁺的解溶劑化和傳輸過(guò)程。MOF的孔隙具有均勻的誘導(dǎo)脫溶劑化位點(diǎn)，加上快速的離子傳輸通道，可引導(dǎo)水平排列的Zn沉積，其具有（002）的優(yōu)先方向。

圖2 Zn²⁺脫溶劑化過(guò)程的機(jī)制

因此，Zn沉積/剝離的CE提高到99.70%，Zn|MOFE@ Cu電池的壽命延長(zhǎng)到2500次。MOF-E@Zn|KVOH（水合釩酸鹽，KV₁₂O_30-y-nH₂O）電池在8A g^-1時(shí)平穩(wěn)地運(yùn)行了5000次后容量保持率達(dá)到90.47%。此外，相應(yīng)的小軟包電池可使發(fā)光二極管（LED）即使在彎曲和切割的惡劣條件下也能發(fā)光?？傮w而言，這項(xiàng)工作擴(kuò)展了為可持續(xù)負(fù)極設(shè)計(jì)SEI層的路線，促進(jìn)了AZB的商業(yè)應(yīng)用。

圖3 電化學(xué)性能研究

Bifunctional Interphase with Target-Distributed Desolvation Sites and Directionally Depositional Ion Flux for Sustainable Zinc Anode. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202304503

5. 鄭奇峰/趙經(jīng)緯ACS Energy Lett.：多合一添加劑助力4.6V高壓鋰離子電池！

提高充電電壓可以極大地提高基于三元正極的鋰離子電池（LIBs）的能量密度。但嚴(yán)重的寄生反應(yīng)和高電壓下的快速容量衰減帶來(lái)了挑戰(zhàn)，特別是對(duì)于富鎳正極。

圖1 用于高壓鋰離子電池的電解液添加劑設(shè)計(jì)

華南師范大學(xué)鄭奇峰、Yu Ying、廣州天賜材料科技有限公司趙經(jīng)緯等通過(guò)將各種有用的功能整合到一個(gè)單一的分子中，合理地設(shè)計(jì)、合成了一類新的五元環(huán)磷酰胺（CPA），并將其作為高壓鋰離子電池（LIBs）的電解液添加劑，以克服長(zhǎng)期以來(lái)嚴(yán)重的寄生反應(yīng)和快速容量衰減的難題。綜合實(shí)驗(yàn)和理論研究表明，具有不對(duì)稱胺基（-NR₁R₂）的CPA添加劑不僅可以有效清除電解液中有害的HF和H₂O，而且還可以進(jìn)行開(kāi)環(huán)聚合，在正極表面產(chǎn)生高致密、薄而堅(jiān)固的聚合物CEI層，從而大大抑制了電解液的分解、過(guò)渡金屬離子的溶出以及高壓下正極的結(jié)構(gòu)破壞。

圖2 高電壓Gr||NMC111扣式電池的電化學(xué)性能

受益于上述優(yōu)勢(shì)，所獲得的含有不對(duì)稱CPA添加劑的電解液顯著改善了高壓Gr||NMC扣式和袋裝電池（高達(dá)4.6V）的循環(huán)穩(wěn)定性和庫(kù)倫效率。因此，這項(xiàng)工作證明了將各種有用的功能整合到一個(gè)單一的添加劑中的有效性，并提供了關(guān)于不對(duì)稱分子在穩(wěn)定正極-電解質(zhì)界面中的重要作用的基本認(rèn)識(shí)，這為促進(jìn)高能量密度的高壓LIB的發(fā)展提供了一個(gè)簡(jiǎn)單而高效的電解液添加劑設(shè)計(jì)策略。

圖3 CEI表征

Molecular Design of Asymmetric Cyclophosphamide as Electrolyte Additive for High-Voltage Lithium-Ion Batteries. ACS Energy Letters 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c00504

6. 安徽大學(xué)AFM：自形成氟化界面提升固態(tài)電解質(zhì)4倍臨界電流密度！

糟糕的負(fù)極/電解質(zhì)兼容性和枝晶的生長(zhǎng)阻礙了固態(tài)鈉金屬電池（SSSMB）的發(fā)展。

圖1 材料制備及表征

安徽大學(xué)詹孝文、高山、張朝峰等設(shè)計(jì)了一個(gè)具有獨(dú)特的鐵價(jià)梯度的自形成中間相，以穩(wěn)定Na₃Zr₂Si₂PO₁₂固態(tài)電解質(zhì)的負(fù)極界面。該中間相由靠近Na負(fù)極的含F(xiàn)e和NaF的外層和富含F(xiàn)e²⁺/Fe³⁺的內(nèi)層組成，它們是在Na與專門涂覆在Na₃Zr₂Si₂PO₁₂上的親鈉α-Fe₂O_3-xF_x夾層接觸時(shí)原位形成的。NaF和Fe可以防止連續(xù)的還原反應(yīng)，并使電場(chǎng)均勻化，而氧化鐵梯度層在沉積過(guò)程中提供了緩沖的Na存儲(chǔ)，進(jìn)一步抑制了枝晶的生長(zhǎng)。

圖2 半電池性能

受益于動(dòng)態(tài)穩(wěn)定、低阻抗和無(wú)枝晶的界面，對(duì)稱電池在25℃時(shí)實(shí)現(xiàn)了界面電阻的20倍降低和臨界電流密度（CCD）的4倍提升，并在80℃時(shí)實(shí)現(xiàn)了1.9 mA cm^-2的高CCD和1 mA cm^-2下1000小時(shí)的長(zhǎng)循環(huán)壽命。此外，基于Na₃V₂(PO₄)₃正極的相應(yīng)SSSMBs在1C下的120次循環(huán)后提供了96%的容量保持率。這種強(qiáng)大的界面設(shè)計(jì)支持了有史以來(lái)最好的電化學(xué)性能之一，并為穩(wěn)定Na₃Zr₂Si₂PO₁₂/Na界面以實(shí)現(xiàn)實(shí)用的SSSMBs提供了一個(gè)綜合解決方案。

圖3 全電池性能

Self-Formed Fluorinated Interphase with Fe Valence Gradient for Dendrite-Free Solid-State Sodium-Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202301670

7. AM：基于兩性離子COF固態(tài)電解質(zhì)的全固態(tài)鋰金屬電池

有機(jī)固態(tài)電解質(zhì)為安全和高能量密度的全固態(tài)鋰金屬電池提供了一條有效的途徑。然而，設(shè)計(jì)一種新的策略來(lái)促進(jìn)強(qiáng)離子對(duì)的解離和有機(jī)固態(tài)電解質(zhì)中離子成分的傳輸仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。

圖1 兩性離子共價(jià)有機(jī)框架（Zwitt-COF）固態(tài)電解質(zhì)的合成示意

韓國(guó)成均館大學(xué)Sang Uck Lee、漢陽(yáng)大學(xué)Jong-Ho Kim等制備了一種具有明確化學(xué)結(jié)構(gòu)和孔隙結(jié)構(gòu)的兩性離子共價(jià)有機(jī)框架（Zwitt-COF）作為固態(tài)電解質(zhì)，以加速鋰離子的解離和傳輸。Zwitt-COF固態(tài)電解質(zhì)表現(xiàn)出1.65×10^-4 S cm^-1的高室溫離子電導(dǎo)率和寬的電化學(xué)穩(wěn)定性窗口。此外，Zwitt-COF固態(tài)電解質(zhì)通過(guò)有效抑制鋰枝晶和死鋰的形成，顯示出穩(wěn)定的鋰沉積/剝離行為，從而在全固態(tài)鋰金屬電池中保持了99%的放電容量和98%的庫(kù)侖效率，實(shí)現(xiàn)了卓越的長(zhǎng)期循環(huán)性能。

圖2 Zwitt-COF固態(tài)電解質(zhì)的鋰離子傳輸和電化學(xué)特性

理論模擬顯示，在COF中加入兩性離子基團(tuán)可以促進(jìn)強(qiáng)離子對(duì)的解離，并通過(guò)Li⁺離子在Zwitt-COF上的解離吸附重建AA-堆積構(gòu)型，在Zwitt-COF固體電解質(zhì)中產(chǎn)生線性六方離子通道。這種基于Zwitt-COF的策略可以為構(gòu)建各種固態(tài)鋰離子電池提供一種替代方法。

圖3 采用Zwitt-COF組裝的全固態(tài)鋰金屬電池的性能

Ion Channel-Restructured Zwitterionic Covalent Organic Framework Solid Electrolyte for All-Solid-State Lithium Metal Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202301308

8. 孟躍中/王拴緊AFM：全固態(tài)LiFePO₄|Li電池-20℃下循環(huán)1200次！

由于迫切需要更高能量密度和更安全的電池，固態(tài)鋰金屬電池（SSLMBs）是非常理想的儲(chǔ)能方式。然而，SSLMBs在低溫下的穩(wěn)定循環(huán)仍然是一個(gè)關(guān)鍵的挑戰(zhàn)。

圖1 采用設(shè)計(jì)固態(tài)電解質(zhì)的SSLMB示意圖

中山大學(xué)孟躍中、王拴緊等提出了一種基于聚醚-b-酰胺（PEO-b-PA）的高粘彈性復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)，并通過(guò)無(wú)溶劑的一鍋熔融處理來(lái)解決這一關(guān)鍵過(guò)程。通過(guò)調(diào)整PEO-b-PA與雙三氟甲磺酸亞胺鋰的摩爾比（環(huán)氧乙烷：Li=6:1），并加入20wt.%的丁二腈，在均勻的聚合物電解質(zhì)內(nèi)實(shí)現(xiàn)快速的Li+傳輸通道，從而使其在超低溫（-20至25℃）下應(yīng)用。

圖2 固態(tài)電解質(zhì)的電化學(xué)性質(zhì)及半電池性能

該復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)利用動(dòng)態(tài)氫鍵域和離子傳導(dǎo)域，在-20℃時(shí)實(shí)現(xiàn)了低界面電荷轉(zhuǎn)移電阻（<600Ω）和高離子傳導(dǎo)率（25℃，3.7×10^-4 S cm^-1）。因此，基于復(fù)合電解質(zhì)的LiFePO₄|Li電池表現(xiàn)出了出色的電化學(xué)性能，在-20℃下循環(huán)1200次后容量保持率達(dá)到81.5%，在25℃下高負(fù)載（16.1 mg cm^-2）時(shí)放電比容量達(dá)到141.1 mAh g-1。此外，固態(tài)單晶NCM811|Li電池在針刺試驗(yàn)中實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的安全性能，顯示出實(shí)際應(yīng)用的巨大前景。

圖3 全電池性能及循環(huán)后正極分析

Polyether-b-Amide Based Solid Electrolytes with Well-Adhered Interface and Fast Kinetics for Ultralow Temperature Solid-State Lithium Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202300683

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