水系鋅離子電池具有成本效益和內(nèi)在安全性,但由于其高副反應(yīng)活性,其可逆性一直很差,限制了其實際應(yīng)用。在此,倫敦大學(xué)學(xué)院何冠杰、華南理工王小慧、武漢大學(xué)趙焱等人通過實驗和理論方法,系統(tǒng)地考察了水對溶劑化結(jié)構(gòu)演變、電解質(zhì)性能和電化學(xué)性能的影響,基于乙二醇(如),三氟磺酸鋅(Znotf)制備了一種具有缺水溶劑化結(jié)構(gòu)([Zn(H2O)2(eg)2(OTF)2])和本體溶液中自由水含量降低的水合深共晶電解質(zhì)。圖1. 溶劑化結(jié)構(gòu)表征總之,該工作開發(fā)了一種基于乙二醇、三氟磺酸鋅和水的新型水合共晶溶劑電解質(zhì),該電解質(zhì)具有高可逆性和Zn2+轉(zhuǎn)移動力學(xué)。采用實驗和理論相結(jié)合的方法,系統(tǒng)地研究了共晶電解液的溶劑化結(jié)構(gòu)演變、含水量對共晶電解液性能和電化學(xué)性能的影響。結(jié)果表明,隨著含水量的增加,水分子逐漸取代乙二醇分子和陰離子參與Zn2+離子的溶劑化鞘,導(dǎo)致離子解離度提高,鋅離子動力學(xué)增強,但犧牲了穩(wěn)定性和可逆性。所開發(fā)的電解質(zhì)HDES30具有缺水溶劑化結(jié)構(gòu)([Zn(H2O)2(eg)2(otf)2]),在本體溶液中具有還原自由水,同時具有良好的可逆性和高Zn2+動力學(xué)。因此,采用HDES30電解質(zhì)的鋅負極可實現(xiàn)1000次循環(huán)的可逆沉積/剝離,平均庫侖效率為99.6%,且長期循環(huán)時間超過4500 h。采用HDES30電解質(zhì)的鋅//NVO全電池具有更好的循環(huán)穩(wěn)定性和420 mAh g-1的高容量。因此,本工作有助于進一步理解DES在水鋅離子電池中的電解質(zhì)溶劑化結(jié)構(gòu)-電解質(zhì)性質(zhì)-電化學(xué)性能之間的關(guān)系。圖2. AE和HDES下Zn的沉積/剝離行為Hydrated Deep Eutectic Electrolyte with Finely-Tuned Solvation Chemistry for High-Performance Zinc-Ion Batteries, Energy & Environmental Science?2023 DOI:?10.1039/d3ee00462g