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?ACS Catalysis：單原子銅通道耦合氮空位，加速C3N4層間電荷分離以促進光催化制氫

太陽能驅動的光催化水分解是一種可持續(xù)且高效的產(chǎn)氫技術。其中，聚合物氮化碳(C₃N₄)具有成本低、可見光響應快、環(huán)境友好等優(yōu)點，在光催化領域受到廣泛關注。然而，由于C₃N₄的光生電子/空穴對分離能力差和層間電荷輸運能力差，其催化效率受到嚴重限制。

基于此，湖南大學劉承斌、唐海芳和蘇州大學張浩等通過銅前體自組裝超分子與三聚氰胺-氰尿酸單體的熱縮合反應，構建了一種具有豐富氮空位的單原子銅橋聯(lián)C₃N₄(SA-Cu-CN-620)光催化劑，以提高其電荷分離效率。

具體而言，銅前驅體由檸檬酸和醋酸銅組成，通過檸檬酸與三聚氰胺-三聚氰酸之間的氫鍵自組裝，可將銅前驅體帶入三聚氰胺-三聚氰酸層中。

此外，三聚氰胺中的?NH³與三聚氰酸中的?OH結合可以在自組裝過程中穩(wěn)定Cu²⁺。隨后通過煅燒形成Cu原子被包埋在C₃N₄薄片之間的Cu-N₃C₁結構。光催化析氫性能測試結果顯示，所制備的光催化劑在可見光驅動下具有優(yōu)異的長期析氫性能，并且在420 nm處的析氫速率為11.23 mmol g^?1 h^?1，表觀量子產(chǎn)率(AQY)為31.60%。

基于實驗測試和密度泛函理論(DFT)計算，研究人員提出了SA-Cu-CN-620的光催化增強機理：C₃N₄層之間的單原子Cu橋使得光生電子能夠沿著Cu單原子在層之間穿梭，導致層間電荷的快速轉移；由于電荷可以在層間穿梭，有效地分離了電子/空穴對，優(yōu)化了電荷分布，降低了析氫勢壘；另外，N空位濃度的進一步增加使得更多的電子能夠通過C₃N₄的離域π共軛網(wǎng)絡到達Cu位，進一步加速了層間的電荷轉移。因此，SA-Cu-CN-620具有增強的光催化析氫性能。

綜上，該項工作通過在層間引入Cu單原子有效地解決了C₃N₄體系電荷分離和轉移效率低的難題，這為未來具有電荷快速轉移的單原子催化劑的設計和合成提供了思路。

Single-Atom Cu Channel and N-Vacancy Engineering Enables Efficient Charge Separation and Transfer between C₃N₄ Interlayers for Boosting Photocatalytic Hydrogen Production. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.2c05789

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/06/72b5bf1982/

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