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NML：鑒定NITRR中MOFs@CuPc上Cu的動(dòng)態(tài)活性位點(diǎn)

直接電化學(xué)硝酸鹽還原反應(yīng)（NITRR）是緩解氮循環(huán)不平衡，實(shí)現(xiàn)氨電合成的一種很有前途的方法。然而，高活性Cu基電催化劑在NITRR過(guò)程中的重組，阻礙了動(dòng)力學(xué)活性位點(diǎn)的識(shí)別和機(jī)理的深入研究。

基于此，北京理工大學(xué)陶軍教授和韓國(guó)成均館大學(xué)Xinghui Liu等人報(bào)道了通過(guò)預(yù)錨和后熱解策略，利用MOFs@CuPc前驅(qū)體成功制備了負(fù)載可調(diào)的N摻雜TiO₂/C上的Cu物種（單原子、團(tuán)簇和納米顆粒）。重構(gòu)后的CuN₄&Cu₄在-0.75 V下NH₃產(chǎn)率高達(dá)88.2 mmol h^?1 g_cata^?1，法拉第效率（FE）高達(dá)約94.3%。

通過(guò)DFT計(jì)算，CuN₄&Cu₄模型的投影態(tài)密度（PDOS）d波段中心比CuN₄和CuN₄&Cu NPs更接近費(fèi)米能級(jí)，表明CuN₄&Cu₄團(tuán)簇之間的強(qiáng)相互作用使d波段中心上移，提高了對(duì)反應(yīng)物和中間體的吸附能力。

通過(guò)電荷密度差（EDD）分布發(fā)現(xiàn)，將Cu簇引入到CuN₄（CuN₄&Cu₄）中可以改善Cu單位點(diǎn)的電荷分布，并調(diào)節(jié)與CuN₄和CuN₄&Cu NPs對(duì)NITRR具有高活性的電結(jié)構(gòu)，對(duì)于激活緩慢的NITRR動(dòng)力學(xué)至關(guān)重要。

對(duì)于CuN₄、CuN₄&Cu₄和CuN₄&Cu NPs，*NO中間體的第一個(gè)加氫位點(diǎn)優(yōu)先形成*NHO，而不是*ONH。在CuN₄、CuN₄&Cu₄和CuN₄&Cu NPs上可能的NITRR途徑中，反應(yīng)物NO₃^–對(duì)CuN₄和CuN₄&Cu₄的吸附是自發(fā)行為，而自由能變化（ΔG）為3.89 eV的NO₃^–在CuN₄&Cu NPs上的吸附在熱力學(xué)上是不利的。

總之，CuN₄和Cu簇之間的協(xié)同耦合調(diào)節(jié)了電荷分布和合適的d帶中心的電結(jié)構(gòu)，增強(qiáng)了NO₃^–的吸附能力，同時(shí)加速了從*NH₂OH到*NH₂的轉(zhuǎn)化。

Identification of Dynamic Active Sites Among Cu Species Derived from MOFs@CuPc for Electrocatalytic Nitrate Reduction Reaction to Ammonia. Nano-Micro Lett., 2023, DOI: 10.1007/s40820-023-01091-9.

https://doi.org/10.1007/s40820-023-01091-9.

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