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ACS Energy Letters：環(huán)狀醚溶劑的定向功能化以調(diào)控高壓鋰金屬電池的反應(yīng)性

了解電解液的降解途徑和反應(yīng)性是解決傳統(tǒng)電解液缺點(diǎn)和為高壓鋰金屬電池（LMB）開發(fā)新電解液的關(guān)鍵。雖然1,3-二氧戊環(huán)（DOL）表現(xiàn)出理想的特性，如與鋰金屬的良好兼容性、低粘度和高離子傳導(dǎo)性，但它的氧化穩(wěn)定性很差，這主要是由于其開環(huán)聚合。

圖1 電解液溶劑設(shè)計(jì)及表征

弗里堡大學(xué)Ali Coskun、高麗大學(xué)Jang Wook Choi等在DOL的乙基上引入了甲基和三氟甲基，以通過調(diào)整DOL的電子特性來控制其反應(yīng)性，并分別開發(fā)了4-甲基-1,3-二氧戊環(huán)（MDOL）和4-（三氟甲基）-1,3-二氧戊環(huán)（TFDOL）作為溶劑。由于O原子的電子密度較高，MDOL對鋰金屬表現(xiàn)出嚴(yán)重的副反應(yīng)，這限制了它對LMB的應(yīng)用。

在溶解了2M的雙氟磺酰亞胺鋰（LiFSI）鹽后，所得到的2M LiFSI-TFDOL液態(tài)電解液顯示出優(yōu)異的氧化穩(wěn)定性，最高可達(dá)5V，這源于阻礙開環(huán)聚合的吸電子-CF₃基團(tuán)，與相同鹽濃度的DOL基凝膠電解質(zhì)（2M LiFSI-DOL）不同。此外，TFDOL溶劑增強(qiáng)了Li⁺和FSI-離子之間的配位，促進(jìn)了陰離子衍生的穩(wěn)定SEI層的形成，實(shí)現(xiàn)了高度可逆的Li沉積/剝離。

圖2 全電池性能

研究顯示，基于2 M LiFSI-TFDOL與鋰金屬負(fù)極的兼容性增強(qiáng)和寬電化學(xué)窗口，有限鋰|LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂（NCM811）全電池在1 C的100次循環(huán)后實(shí)現(xiàn)了89%的保留。

更重要的是，使用2 M LiFSI- 5TFDOL-5DME的全電池1C下經(jīng)過220次循環(huán)后仍有94.5%的保留率，從而證明了官能團(tuán)在控制環(huán)狀醚基電解液的反應(yīng)性和性能方面的關(guān)鍵作用。

圖3 SEI和CEI分析

Targeted Functionalization of Cyclic Ether Solvents for Controlled Reactivity in High-Voltage Lithium Metal Batteries. ACS Energy Letters 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01004

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