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將CO₂或CO電還原成C₂₊碳?xì)浠衔?，如乙烯、乙醇、乙酸酯和丙醇，是一種很有前途的碳負(fù)電合成化學(xué)物質(zhì)的方法。其中，對(duì)這些電催化過程中碳-碳（C-C）耦合機(jī)制的基本理解是設(shè)計(jì)和開發(fā)高能量和碳轉(zhuǎn)化效率的電化學(xué)系統(tǒng)的關(guān)鍵。

基于此，約翰斯·霍普金斯大學(xué)王超教授和匹茲堡大學(xué)王國(guó)峰教授等人報(bào)道了一種單原子銅（Cu）電催化劑（Cu₁@n-C₃N₄），用于選擇性地將CO還原為醋酸鹽。測(cè)試發(fā)現(xiàn)，Cu₁@n-C₃N₄電催化劑對(duì)CO選擇性還原為多碳產(chǎn)物具有較高的活性，對(duì)C₂₊（FE_C2+）的總法拉第效率（FE）達(dá)到74%。特別是，乙酸是主要產(chǎn)物，F(xiàn)E乙酸達(dá)到~50%，超過了許多已知的在類似條件下生產(chǎn)乙酸的電催化劑。

通過DFT計(jì)算，作者模擬了單原子Cu位點(diǎn)上的CO還原途徑。在各種Cu-Nx構(gòu)型中（x=2, 3, 6）可將Cu錨定在g-C₃N₄基底上，通過兩個(gè)Cu-N鍵，以75°鍵角與g-C₃N₄的每個(gè)單元格配位的銅原子的Cu-N₂預(yù)計(jì)是能量上最有利的。需注意，四重金屬氮配位（Cu-N₄）的形成，更常見于錨定在氮摻雜碳襯底（M-N-C）上的單個(gè)金屬原子，被發(fā)現(xiàn)對(duì)g-C₃N₄能量不利。計(jì)算表明，Cu在Cu-N₂中心的氧化態(tài)為+1。

此外，g-C₃N₄基底上Cu中心的二聚體結(jié)構(gòu)（Cu₂@n-C₃N₄）在能量上比單體差約0.99 eV。由于Cu(I)的還原而可能發(fā)生的脫金屬過程的模擬表明，Cu-N₂中心在-1.0 V的電位下是穩(wěn)定的，故而Cu₂@n-C₃N₄的高穩(wěn)定性。在Cu₂@n-C₃N₄催化劑中，CO在Cu附近的N位點(diǎn)和C位點(diǎn)上的吸附是不利的，Cu可能是SAECs中唯一能吸附CO的活性位點(diǎn)。因此，Cu₂@n-C₃N₄的分解吸附特性證實(shí)了原子分散的Cu是CO還原的活性位點(diǎn)。

CO electroreduction on single-atom copper. Sci. Adv., 2023, DOI: 10.1126/sciadv.ade3557.

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