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催化頂刊集錦:JACS、Angew.、AFM、ACS Catal.、Adv. Sci.、Small等成果

1. JACS: 稀土原子摻雜誘導(dǎo)拉伸應(yīng)變,增強(qiáng)CuOx上CO2電還原為C2+
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通過電催化CO2還原反應(yīng)(CO2RR)將CO2轉(zhuǎn)化為增值原料和燃料,為同時(shí)減少CO2排放和滿足不斷增長(zhǎng)的能源需求提供了一條可持續(xù)的途徑。與C1產(chǎn)物相比,C2+產(chǎn)物(乙烯、乙醇和正丙醇)具有更高的能量密度和價(jià)值。
目前,銅可能是唯一能將CO2轉(zhuǎn)化為C2+產(chǎn)物的催化劑,具有較高的活性和效率。同時(shí),以往的研究表明,Cu+位點(diǎn)對(duì)提高C2+產(chǎn)物的選擇性起關(guān)鍵作用,銅離子不但可加強(qiáng)對(duì)*CO的吸附以促進(jìn)C?C偶聯(lián)反應(yīng),亦可穩(wěn)定碳二中間體(例如OCCOH*)。然而,在CO2RR過程中,Cu+在負(fù)電位下不穩(wěn)定,這限制了其大規(guī)模應(yīng)用。
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近日,中科院化學(xué)研究所韓布興孫曉甫等首先計(jì)算了CO2RR的熱力學(xué)極限電位與析氫反應(yīng)(HER)的差值,以及不同金屬摻雜的Cu2O與*CO的結(jié)合能。結(jié)果表明,在Cu2O中摻入原子Gd可以有效地改善催化劑的性能。
基于理論計(jì)算結(jié)果,研究人員通過一步溶劑熱法合成了Gd摻雜CuOx催化劑(Gd1/CuOx),其中原子分散的Gd具有獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)和較大的離子半徑,能夠有效穩(wěn)定Cu+離子并誘發(fā)拉伸應(yīng)變,從而使催化劑具有優(yōu)良的電化學(xué)CO2還原為C2+產(chǎn)物的性能。
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因此,所制備的Gd1/CuOx催化劑在?0.8 VRHE下的C2+產(chǎn)物的法拉第效率(FE)為81.4%,C2+的部分電流密度為444.3 mA cm?2。實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明,Gd原子摻雜和拉伸應(yīng)變?cè)鰪?qiáng)了關(guān)鍵中間體O* CCO的穩(wěn)定性,降低了C?C偶聯(lián)反應(yīng)的能壘,從而顯著提高了CO2電轉(zhuǎn)化為C2+產(chǎn)物的活性。
綜上,該項(xiàng)工作證明了稀土金屬可以通過自身獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)和較大的離子半徑有效地改善銅基催化劑的CO2RR性能,這為設(shè)計(jì)更多的高性能催化劑提供了一定的啟發(fā)。
Improving CO2-to-C2+ Product Electroreduction Efficiency via Atomic Lanthanide Dopant-Induced Tensile-Strained CuOx Catalysts. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c02428
2. JACS: 氫自由基作用大,與N2結(jié)合實(shí)現(xiàn)低電位電催化NH3合成
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電催化氮?dú)膺€原(NRR)反應(yīng)由于競(jìng)爭(zhēng)性析氫和較高的反應(yīng)能壘,一般存在NH3選擇性和活性差的問題。從熱力學(xué)角度來看,NRR通常以類似于氫析出反應(yīng)(HER)所需的電位進(jìn)行,這解釋了為什么NH3合成過程中法拉第效率(FE)極低(特別是在一個(gè)較大的外加偏壓下,HER反應(yīng)更有可能發(fā)生)。
從動(dòng)力學(xué)來看,*NNH的形成被認(rèn)為是一個(gè)限速步驟,由于其相對(duì)較大的能壘限制了NRR活性的提高。因此,必須構(gòu)建能夠平衡活性位點(diǎn)上H和N2之間的競(jìng)爭(zhēng)并加速N2還原過程的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的電催化劑,從而在低電位下提高NRR活性。
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基于此,北京大學(xué)張錦、童廉明南洋理工大學(xué)李述周等制備了一種高效的三明治結(jié)構(gòu)電催化劑(釕單原子錨定在石墨二炔/石墨烯上)(Ru SAs/GDA/G)。其中,H吸附和N2加氫過程分別在空間分離的中心發(fā)生:石墨二炔(GDY)上形成H?,可以與N2反應(yīng)生成NNH自由基(NNH?);然后NNH?吸附在Ru單原子上生成*NNH;隨后*NNH經(jīng)過逐步加氫形成*NH3,然后解吸形成NH3。還有就是,H+優(yōu)先攻擊GDY而不是Ru單原子,有效地抑制了H在Ru活性位點(diǎn)的覆蓋,從而改善了NRR過程的氨氣的選擇性。
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實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,在酸性Na2SO4溶液中,所制備的Ru SAs/GDA/G催化劑在?0.1 VRHE下NH3產(chǎn)率最高為56.8 μg h–1 mgcat.–1(4.7 mg h–1 mgRu–1),法拉第效率為37.6%,分別為Ru NPs/G的6.1和5.0倍。同時(shí),該催化劑在0.5 M Na2SO4和0.1 M KOH中也能有效地催化NRR,在酸性Na2SO4溶液中所需電位最低。
此外,Ru SAs/GDA/G在?0.1 V下連續(xù)工作600小時(shí),電流密度和NH3產(chǎn)率幾乎沒有發(fā)生下降,并且反應(yīng)后材料的組分和形貌未發(fā)生明顯變化,表明該催化劑具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。總的來說,該項(xiàng)工作提出了一種新的NRR中H?轉(zhuǎn)移機(jī)制,為用于電催化加氫反應(yīng)的高選擇性和活性電催化劑的設(shè)計(jì)提供了理論基礎(chǔ)。
Hydrogen Radical-Induced Electrocatalytic N2 Reduction at a Low Potential. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c01319
3. Angew.: 電子反轉(zhuǎn)優(yōu)化反鍵軌道占用,增強(qiáng)TiO2/Au@MoS2+x光催化產(chǎn)氫
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太陽能轉(zhuǎn)化為氫能被認(rèn)為是緩解能源危機(jī)和環(huán)境污染的可持續(xù)途徑。然而,光催化劑上光生載流子的嚴(yán)重復(fù)合和活性位點(diǎn)的缺乏極大地限制了光催化劑的析氫反應(yīng)(HER)性能。為了克服上述問題,助催化劑改性策略被用于捕獲光生載流子,以及提供豐富的活性位點(diǎn)。對(duì)于活性位點(diǎn),它不僅可以作為吸附中心,通過吸附原子氫(Hads)來富集氫物種,還可以加速Hads的耦合生成游離的H2。
然而,目前開發(fā)的光催化劑中,特別是非貴金屬的活性位點(diǎn)-hads鍵強(qiáng)度由于其電子排列不合適,通常過強(qiáng)或過弱,嚴(yán)重限制了HER活性。因此,優(yōu)化活性位點(diǎn)?Hads鍵能,以實(shí)現(xiàn)適度的Hads吸附和解吸,對(duì)于最大限度地提高光催化劑的HER效率至關(guān)重要。
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基于此,中國(guó)地質(zhì)大學(xué)(武漢)余家國(guó)余火根等為了調(diào)制電荷轉(zhuǎn)移以有利于氫解吸,提出了電子反轉(zhuǎn)策略,即通過構(gòu)建富電子S(2+δ)?活性位點(diǎn)來增加S?Hads的反鍵軌道占用(通過在助催化劑和光催化劑之間引入電荷反轉(zhuǎn)介質(zhì)來實(shí)現(xiàn))。
具體而言,研究人員在TiO2基板上生長(zhǎng)Au,隨后在Au上構(gòu)建MoS2+x形成Au@MoS2+x核殼結(jié)構(gòu)。其中,Au作為中間介質(zhì),逆轉(zhuǎn)了富硫MoS2+x向TiO2的電子轉(zhuǎn)移,生成富電子S(2+δ)?活性位點(diǎn)以增加S?Hads在Au@MoS2+x催化劑中的反鍵軌道占用。反鍵軌道占用率的增加有效地破壞了H 1s-p反鍵的穩(wěn)定性,削弱了S?Hads鍵,實(shí)現(xiàn)了Hads的快速解吸,快速產(chǎn)生大量可見的H2氣泡。
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實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,優(yōu)化的TiO2/Au@MoS2+x(0.5wt%)光催化劑上H2產(chǎn)率高達(dá)7858.1 μmol h?1 g?1(AQE=38.1%),分別比TiO2/MoS2+x(1811.3 μmol h?1 g?1)和TiO2/Au(13 μmol h?1 g?1)高4.3倍和1.8倍。
此外,H2生產(chǎn)循環(huán)試驗(yàn)結(jié)果表明,TiO2/Au@MoS2+x(0.5wt%)光催化劑具有優(yōu)異的光催化穩(wěn)定性和高周轉(zhuǎn)率(TON為7858.1)??傊?,本研究不僅揭示了光催化劑載體對(duì)助催化劑活性位點(diǎn)效率的影響,而且也為設(shè)計(jì)高效的光催化提供了思路。
Reversing Free-Electron Transfer of MoS2+x Cocatalyst for Optimizing Antibonding-Orbital Occupancy Enables High Photocatalytic H2 Evolution. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202304559
4. AFM: 集成Cu單原子和N空位雙中心,同時(shí)活化CO2和H2O以增強(qiáng)光生產(chǎn)CO
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光催化CO2轉(zhuǎn)化為高附加值的化學(xué)品和燃料,在同時(shí)解決氣候變化問題和實(shí)現(xiàn)碳中和方面具有巨大潛力。具有可調(diào)局部原子構(gòu)型和獨(dú)特電子性質(zhì)的單原子光催化劑在過去的十年中表現(xiàn)出了優(yōu)異的催化性能。然而,考慮到它們的單位點(diǎn)特征,它們通常只適合于單分子的活化,對(duì)于需要復(fù)雜的活化和解離過程的CO2光還原,在光催化劑上設(shè)計(jì)多個(gè)同時(shí)進(jìn)行CO2還原和H2O解離的活性位點(diǎn)仍然是一個(gè)艱巨的挑戰(zhàn)。
基于此,重慶大學(xué)周小元陶曉萍甘立勇等設(shè)計(jì)了錨定有銅單原子和N2C空位的CN光催化劑(Cu1/N2CV-CN),其能夠同時(shí)促進(jìn)CO2活化和水解離,以實(shí)現(xiàn)CO2轉(zhuǎn)化為CO。
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通過電子和原子層面的實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算,系統(tǒng)地驗(yàn)證了這些雙活性中心組裝光催化劑的結(jié)構(gòu)與功能性能之間的關(guān)系。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,在CN上構(gòu)建銅原子活性位點(diǎn)有利于材料光生電荷的分離和轉(zhuǎn)移,即通過改變表面的電子結(jié)構(gòu)來促進(jìn)CO2的化學(xué)吸附;同時(shí),在N2CV位點(diǎn)發(fā)生解離的H2O分子可以提供豐富的H*。此外,機(jī)理研究表明,雙位點(diǎn)吸附構(gòu)型有效地促進(jìn)了COO*向COOH*的轉(zhuǎn)化,這可能是CO2高選擇性還原為CO的原因。
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因此,所制備的Cu1/N2CV-CN光催化劑在光照下4個(gè)小時(shí),CO產(chǎn)率高達(dá)11.12 μmol g?1 h?1,CO2還原為CO的產(chǎn)物/電子選擇性分別為98.5%和94.27%,優(yōu)于目前報(bào)道的大多數(shù)銅基光催化劑。
此外,Cu1/N2CV-CN在經(jīng)過5次循環(huán)反應(yīng)后性能幾乎不發(fā)生衰減,并且反應(yīng)后樣品的組分和形貌未發(fā)生明顯變化;同時(shí)在實(shí)驗(yàn)室保存超300天的Cu1/N2CV-CN仍保持良好的CO2光還原活性,證明了該催化劑具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。綜上,該項(xiàng)工作中設(shè)計(jì)的具有雙活性中心的CN光還原CO2為研究外源單原子與具有特定結(jié)構(gòu)的固有材料之間的相互作用提供了平臺(tái),有助于人們認(rèn)知催化劑位點(diǎn)設(shè)計(jì)與進(jìn)一步復(fù)雜反應(yīng)過程之間的關(guān)系和相互作用。
Simultaneous CO2 and H2O Activation via Integrated Cu Single Atom and N Vacancy Dual-Site for Enhanced CO Photo-Production. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202301729
5. ACS Catal.: 單原子銅通道耦合氮空位,加速C3N4層間電荷分離以促進(jìn)光催化制氫
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太陽能驅(qū)動(dòng)的光催化水分解是一種可持續(xù)且高效的產(chǎn)氫技術(shù)。其中,聚合物氮化碳(C3N4)具有成本低、可見光響應(yīng)快、環(huán)境友好等優(yōu)點(diǎn),在光催化領(lǐng)域受到廣泛關(guān)注。然而,由于C3N4的光生電子/空穴對(duì)分離能力差和層間電荷輸運(yùn)能力差,其催化效率受到嚴(yán)重限制。
基于此,湖南大學(xué)劉承斌、唐海芳蘇州大學(xué)張浩等通過銅前體自組裝超分子與三聚氰胺-氰尿酸單體的熱縮合反應(yīng),構(gòu)建了一種具有豐富氮空位的單原子銅橋聯(lián)C3N4(SA-Cu-CN-620)光催化劑,以提高其電荷分離效率。
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具體而言,銅前驅(qū)體由檸檬酸和醋酸銅組成,通過檸檬酸與三聚氰胺-三聚氰酸之間的氫鍵自組裝,可將銅前驅(qū)體帶入三聚氰胺-三聚氰酸層中。
此外,三聚氰胺中的?NH3與三聚氰酸中的?OH結(jié)合可以在自組裝過程中穩(wěn)定Cu2+。隨后通過煅燒形成Cu原子被包埋在C3N4薄片之間的Cu-N3C1結(jié)構(gòu)。光催化析氫性能測(cè)試結(jié)果顯示,所制備的光催化劑在可見光驅(qū)動(dòng)下具有優(yōu)異的長(zhǎng)期析氫性能,并且在420 nm處的析氫速率為11.23 mmol g?1 h?1,表觀量子產(chǎn)率(AQY)為31.60%。
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基于實(shí)驗(yàn)測(cè)試和密度泛函理論(DFT)計(jì)算,研究人員提出了SA-Cu-CN-620的光催化增強(qiáng)機(jī)理:C3N4層之間的單原子Cu橋使得光生電子能夠沿著Cu單原子在層之間穿梭,導(dǎo)致層間電荷的快速轉(zhuǎn)移;由于電荷可以在層間穿梭,有效地分離了電子/空穴對(duì),優(yōu)化了電荷分布,降低了析氫勢(shì)壘;另外,N空位濃度的進(jìn)一步增加使得更多的電子能夠通過C3N4的離域π共軛網(wǎng)絡(luò)到達(dá)Cu位,進(jìn)一步加速了層間的電荷轉(zhuǎn)移。因此,SA-Cu-CN-620具有增強(qiáng)的光催化析氫性能。
綜上,該項(xiàng)工作通過在層間引入Cu單原子有效地解決了C3N4體系電荷分離和轉(zhuǎn)移效率低的難題,這為未來具有電荷快速轉(zhuǎn)移的單原子催化劑的設(shè)計(jì)和合成提供了思路。
Single-Atom Cu Channel and N-Vacancy Engineering Enables Efficient Charge Separation and Transfer between C3N4 Interlayers for Boosting Photocatalytic Hydrogen Production. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.2c05789
6. Adv. Sci.: 花狀非晶態(tài)Ru SAs-MoO3?x,用于全水/海水高效分解
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電化學(xué)水電解,利用淡水或含鹽地表水(如海水介質(zhì))作為原料生產(chǎn)綠色氫氣能夠有效緩解能源和環(huán)境問題。然而,析氧反應(yīng)(OER)和析氫反應(yīng)(HER)的緩慢動(dòng)力學(xué)導(dǎo)致極高的電位,因此需要高效催化劑來降低過電位。單原子催化劑(SACs)具有高的原子利用率、尺寸特殊、活性中心量子化等優(yōu)點(diǎn),已成為水分解雙功能催化劑的理想選擇。此外,由于其獨(dú)特的結(jié)構(gòu)和性能,一些非晶材料在電催化分解水方面具有比晶體材料更好的性能。
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基于此,武漢理工大學(xué)木士春南京曉莊學(xué)院劉蘇莉等設(shè)計(jì)并制備了一種非晶態(tài)氧化鉬負(fù)載的單原子Ru催化劑(Ru SAs-MoO3?x/NF)。其中,Ru SAs-MoO3?x/NF表現(xiàn)出三維花狀結(jié)構(gòu)、無定形特征和Ru單原子均勻分布等特征,這賦予了材料較大的表面積和較多的催化活性中心,從而促進(jìn)了電化學(xué)水分解的傳質(zhì)動(dòng)力學(xué)。
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電化學(xué)性能測(cè)試結(jié)果顯示,所制備Ru SAs-MoO3?x/NF電極具有較大的表面積、較高的效能和較快的反應(yīng)動(dòng)力學(xué),能夠有效地驅(qū)動(dòng)堿性介質(zhì)中的析氧反應(yīng)(209 mV@10 mA cm?2)和析氫反應(yīng)(36 mV@10 mA cm?2);并且利用Ru SAs-MoO3?x/NF組裝的電解槽只需要1.487 V 的超低電池電壓就可以提供10 mA cm?2的電流密度。
此外,該電極在堿性海水電解中也具有很大的應(yīng)用潛力,在1.759 V的低電池電壓下電流密度可達(dá)100 mA cm?2,并且其在堿性海水介質(zhì)中還具有優(yōu)異的穩(wěn)定性??傊?,這項(xiàng)工作為合理設(shè)計(jì)和開發(fā)具有優(yōu)異性能的淡水和海水分解催化劑提供了新的思路。
Flower-Like Amorphous MoO3?x Stabilized Ru Single Atoms for Efficient Overall Water/Seawater Splitting. Advanced Science, 2023. DOI: 10.1002/advs.202300342
7. Small Methods: V調(diào)制Ir1?x(Ir0.8V0.2O2)x-BHC的t2g電子,實(shí)現(xiàn)高效穩(wěn)定催化酸性O(shè)ER
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電化學(xué)析氧反應(yīng)(OER)是許多能量轉(zhuǎn)換/儲(chǔ)存系統(tǒng),例如電/光驅(qū)動(dòng)的水分解、電還原氮?dú)?NRR)和二氧化碳還原(CO2RR)的關(guān)鍵半反應(yīng)。OER活性依賴于中間物質(zhì)(*O,*OH和*OOH)在電極表面可用的活性位點(diǎn)上的吸附強(qiáng)度,以及電催化劑的電導(dǎo)率。通常,從*O到*OOH的轉(zhuǎn)化屬于催化劑OER的限速步驟。極強(qiáng)的*O吸附,以及*OOH的弱吸附,嚴(yán)重阻礙了OER的性能。實(shí)現(xiàn)從O 2p軌道向缺電子的金屬(t2g)d-軌道的有效π捐贈(zèng)以分別調(diào)諧的*O和*OOH吸附,是增強(qiáng)析氧反應(yīng)(OER)性能的一個(gè)必要條件。
基于此,浙江大學(xué)梁成都、凌敏Waqar Ahmad杭州電子科技大學(xué)閆文君等制備了一種仿生蜂窩(BHC)狀納米結(jié)構(gòu)催化劑(Ir1?x(Ir0.8V0.2O2)x-BHC),并通過O2?π對(duì)稱孤對(duì)的強(qiáng)π捐贈(zèng)實(shí)現(xiàn)電子從富電子t2g軌道到缺電子t2g軌道的轉(zhuǎn)移。
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理論計(jì)算表明,Ir1?x(Ir0.8V0.2O2)x-BHC中,在t2g?軌道(t2g1eg0)中具有未配對(duì)電子的V4+離子更有利于從O 2p到V 3d的π捐贈(zèng),O 2p和Ir 5d之間的排斥將得到緩解,從而導(dǎo)致在V?O?Ir單元中從電子Ir到V的轉(zhuǎn)移。
因此,引入V提高了Ir1?x(Ir0.8V0.2O2)x-BHC的d帶中心,增加了費(fèi)米能級(jí)(EF)附近活性中心的態(tài)密度(DOS),這反過來又可以調(diào)節(jié)含氧中間體的吸附,以降低速率控制步驟(RDS)的能壘,從而實(shí)現(xiàn)對(duì)OER的高效穩(wěn)定電催化。
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因此,所制備的Ir1?x(Ir0.8V0.2O2)x-BHC催化劑在酸性介質(zhì)表現(xiàn)出優(yōu)異的OER活性。在0.1 M HClO4溶液中,該催化劑在10 mA cm?2電流密度下的過電位僅為238 mV,Tafel斜率為39.87 mV dec?1
此外,Ir1?x(Ir0.8V0.2O2)x-BHC在10 mA cm?2電流密度下連續(xù)運(yùn)行130小時(shí)而沒有發(fā)生明顯的活性下降,表明其具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。綜上,該項(xiàng)工作通過調(diào)整催化劑的電子特性顯著提高了其穩(wěn)定性,而且為設(shè)計(jì)強(qiáng)大的仿生納米結(jié)構(gòu)以在酸性環(huán)境中獲得優(yōu)異的電催化活性和耐久性提供了指導(dǎo)。
V-Integration Modulates t2g-Electrons of a Single Crystal Ir1-x(Ir0.8V0.2O2)x-BHC for Boosted and Durable OER in Acidic Electrolyte. Small Methods, 2023. DOI: 10.1002/smtd.202201247
8. Small: 二維Bi納米晶的可控結(jié)晶,增強(qiáng)寬pH范圍內(nèi)CO2電還原活性
催化頂刊集錦:JACS、Angew.、AFM、ACS Catal.、Adv. Sci.、Small等成果
二維低熔點(diǎn)(LMP)金屬納米晶以其獨(dú)特的表面結(jié)構(gòu)和拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)而受到人們?cè)絹碓蕉嗟年P(guān)注,顯示出廣泛的應(yīng)用前景。然而,由于低標(biāo)準(zhǔn)氧化還原電位、低熔點(diǎn)、較差的晶體對(duì)稱性等因素的限制,這類微晶的成核(還原)和生長(zhǎng)(結(jié)晶)過程仍然難以控制。
近日,北京理工大學(xué)殷安翔課題組報(bào)道了一種可控還原-熔融-結(jié)晶法(RMC),用于選擇性地制備表面幾何/電子結(jié)構(gòu)可調(diào)的超薄、自支撐、無表面活性劑的鉍納米片。
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具體而言,RMC策略可以分離金屬納米晶的還原和結(jié)晶階段:鉍鹽首先被乙二醇(EG)還原形成金屬鉍(由于其熔點(diǎn)非常低而熔化成鉍滴);接下來,在結(jié)晶過程中,通過快速冷凍納米鉍液滴可以獲得單分散的圓形鉍納米顆粒(r-BiNPs),而在更高的溫度下通過更慢的結(jié)晶過程可以制備規(guī)則的扁平鉍納米片(f-BiNFs)。
此外,鉍的水敏性賦予了對(duì)鉍納米片的結(jié)構(gòu)和形態(tài)的額外控制。向EG溶液中引入微量的水會(huì)擾亂鉍的結(jié)晶,產(chǎn)生超薄的鋸齒狀鉍納米片(j-BiNSs),其富含表面孔隙和階梯邊緣。
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在常溫條件下,Bi的鋸齒狀納米片、扁平納米片和納米球?qū)O2在水溶液中的電催化還原作用存在顯著差異。理論計(jì)算和電化學(xué)研究顯示,j-BiNS的豐富階梯邊可選擇性地增強(qiáng)對(duì)CO2的吸附,并提高Bi表面電催化CO2還原反應(yīng)(CO2RR)的速率控制步驟(RDS)。
結(jié)果表明,j-BiNSs比f-BiNSs和r-BiNPs具有更高的甲酸鹽選擇性和活性,并且其在強(qiáng)酸性(FE=90.7%,j=108.5 mA cm?2,?1.2 VRHE),近中性(FE=96.0%,j=127.6 mA cm?2,?1.0 VRHE)和強(qiáng)堿性(FE=98.6%,j=210 mA cm?2,?0.6 VRHE)溶液中表現(xiàn)出高CO2RR性能。綜上,該項(xiàng)工作所提出的RMC策略實(shí)現(xiàn)了LMP金屬納米材料的可控溶液合成,這在研究其結(jié)構(gòu)相關(guān)性能方面有著廣闊的應(yīng)用前景。
Controllable Crystallization of Two-Dimensional Bi Nanocrystals with Morphology-Boosted CO2 Electroreduction in Wide pH Environments. Small, 2023. DOI: 10.1002/smll.202301639

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