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?AM：基于兩性離子COF固態(tài)電解質(zhì)的全固態(tài)鋰金屬電池

有機(jī)固態(tài)電解質(zhì)為安全和高能量密度的全固態(tài)鋰金屬電池提供了一條有效的途徑。然而，設(shè)計(jì)一種新的策略來(lái)促進(jìn)強(qiáng)離子對(duì)的解離和有機(jī)固態(tài)電解質(zhì)中離子成分的傳輸仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。

圖1. 兩性離子共價(jià)有機(jī)框架（Zwitt-COF）固態(tài)電解質(zhì)的合成示意

韓國(guó)成均館大學(xué)Sang Uck Lee、漢陽(yáng)大學(xué)Jong-Ho Kim等制備了一種具有明確化學(xué)結(jié)構(gòu)和孔隙結(jié)構(gòu)的兩性離子共價(jià)有機(jī)框架（Zwitt-COF）作為固態(tài)電解質(zhì)，以加速鋰離子的解離和傳輸。Zwitt-COF固態(tài)電解質(zhì)表現(xiàn)出1.65×10^-4 S cm^-1的高室溫離子電導(dǎo)率和寬的電化學(xué)穩(wěn)定性窗口。

此外，Zwitt-COF固態(tài)電解質(zhì)通過(guò)有效抑制鋰枝晶和死鋰的形成，顯示出穩(wěn)定的鋰沉積/剝離行為，從而在全固態(tài)鋰金屬電池中保持了99%的放電容量和98%的庫(kù)侖效率，實(shí)現(xiàn)了卓越的長(zhǎng)期循環(huán)性能。

圖2. Zwitt-COF固態(tài)電解質(zhì)的鋰離子傳輸和電化學(xué)特性

理論模擬顯示，在COF中加入兩性離子基團(tuán)可以促進(jìn)強(qiáng)離子對(duì)的解離，并通過(guò)Li⁺離子在Zwitt-COF上的解離吸附重建AA-堆積構(gòu)型，在Zwitt-COF固體電解質(zhì)中產(chǎn)生線性六方離子通道。這種基于Zwitt-COF的策略可以為構(gòu)建各種固態(tài)鋰離子電池提供一種替代方法。

圖3. 采用Zwitt-COF組裝的全固態(tài)鋰金屬電池的性能

Ion Channel-Restructured Zwitterionic Covalent Organic Framework Solid Electrolyte for All-Solid-State Lithium Metal Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202301308

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