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Angew.：電子反轉(zhuǎn)優(yōu)化反鍵軌道占用，增強(qiáng)TiO2/Au@MoS2+x光催化產(chǎn)氫

太陽(yáng)能轉(zhuǎn)化為氫能被認(rèn)為是緩解能源危機(jī)和環(huán)境污染的可持續(xù)途徑。然而，光催化劑上光生載流子的嚴(yán)重復(fù)合和活性位點(diǎn)的缺乏極大地限制了光催化劑的析氫反應(yīng)(HER)性能。為了克服上述問(wèn)題，助催化劑改性策略被用于捕獲光生載流子，以及提供豐富的活性位點(diǎn)。

對(duì)于活性位點(diǎn)，它不僅可以作為吸附中心，通過(guò)吸附原子氫(H_ads)來(lái)富集氫物種，還可以加速H_ads的耦合生成游離的H₂。

然而，目前開發(fā)的光催化劑中，特別是非貴金屬的活性位點(diǎn)-hads鍵強(qiáng)度由于其電子排列不合適，通常過(guò)強(qiáng)或過(guò)弱，嚴(yán)重限制了HER活性。因此，優(yōu)化活性位點(diǎn)?H_ads鍵能，以實(shí)現(xiàn)適度的H_ads吸附和解吸，對(duì)于最大限度地提高光催化劑的HER效率至關(guān)重要。

基于此，中國(guó)地質(zhì)大學(xué)(武漢)余家國(guó)和余火根等為了調(diào)制電荷轉(zhuǎn)移以有利于氫解吸，提出了電子反轉(zhuǎn)策略，即通過(guò)構(gòu)建富電子S^(2+δ)?活性位點(diǎn)來(lái)增加S?H_ads的反鍵軌道占用(通過(guò)在助催化劑和光催化劑之間引入電荷反轉(zhuǎn)介質(zhì)來(lái)實(shí)現(xiàn))。

具體而言，研究人員在TiO₂基板上生長(zhǎng)Au，隨后在Au上構(gòu)建MoS_2+x形成Au@MoS_2+x核殼結(jié)構(gòu)。其中，Au作為中間介質(zhì)，逆轉(zhuǎn)了富硫MoS_2+x向TiO₂的電子轉(zhuǎn)移，生成富電子S^(2+δ)?活性位點(diǎn)以增加S?H_ads在Au@MoS_2+x催化劑中的反鍵軌道占用。反鍵軌道占用率的增加有效地破壞了H 1s-p反鍵的穩(wěn)定性，削弱了S?H_ads鍵，實(shí)現(xiàn)了H_ads的快速解吸，快速產(chǎn)生大量可見的H₂氣泡。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，優(yōu)化的TiO₂/Au@MoS_2+x(0.5wt%)光催化劑上H₂產(chǎn)率高達(dá)7858.1 μmol h^?1g^?1(AQE=38.1%)，分別比TiO₂/MoS_2+x(1811.3 μmol h^?1g^?1)和TiO₂/Au(13 μmol h^?1g^?1)高4.3倍和1.8倍。

此外，H₂生產(chǎn)循環(huán)試驗(yàn)結(jié)果表明，TiO₂/Au@MoS_2+x(0.5wt%)光催化劑具有優(yōu)異的光催化穩(wěn)定性和高周轉(zhuǎn)率(TON為7858.1)。總之，本研究不僅揭示了光催化劑載體對(duì)助催化劑活性位點(diǎn)效率的影響，而且也為設(shè)計(jì)高效的光催化提供了思路。

Reversing Free-Electron Transfer of MoS_2+x Cocatalyst for Optimizing Antibonding-Orbital Occupancy Enables High Photocatalytic H₂ Evolution. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202304559

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/06/21577cb447/

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