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榮少鵬ACS Catalysis：首次報道！控制Mn3O4納米棒的暴露面用于光熱協(xié)同催化氧化甲醛

甲醛(HCHO)作為室內(nèi)空氣中的主要污染物之一，室溫催化氧化技術(shù)能夠?qū)CHO礦化為無害的CO₂和水。然而，迄今為止，除了貴金屬催化劑在室溫下成功實現(xiàn)了HCHO的完全礦化外，使用非貴金屬催化劑在室溫下連續(xù)、穩(wěn)定地將HCHO完全分解成CO₂仍然十分困難。

錳氧化物具有豐富的儲量，在低溫下具有良好的活性，因此利用其消除甲醛的研究引起了極大的興趣。然而，錳氧化物在室溫下的HCHO分解活性仍不能滿足實際應(yīng)用的需要，實現(xiàn)HCHO在室溫下的完全分解也是一個巨大的挑戰(zhàn)。

基于此，南京理工大學(xué)榮少鵬課題組開發(fā)了一種不需要封蓋/蝕刻劑輔助的相變策略，以實現(xiàn)Mn₃O₄中{103}、{101}和{112}面的選擇性暴露，并研究了致癌物甲醛在光熱分解過程中的表面依賴性活性。

具體而言，面控制合成Mn₃O₄可分為兩個步驟: 首先合成α-MnO₂，隨后通過選擇不同的前驅(qū)體和還原條件，實現(xiàn)了對Mn₃O₄晶面的選擇性暴露。光熱催化實驗結(jié)果顯示，Mn₃O₄的光熱催化活性表現(xiàn)出面依賴性，其活性順序為{103}>{101}>{112}。

特別是Mn₃O₄-103可以在全光譜太陽光的照射下實現(xiàn)HCHO的完全催化分解，其在環(huán)境溫度下保持74%的HCHO轉(zhuǎn)化率；在持續(xù)的太陽光輻照下，Mn₃O₄的表面溫度逐漸升高，最終穩(wěn)定在45?48°C。此外，即使在連續(xù)四個循環(huán)的開關(guān)燈反應(yīng)后，Mn₃O₄-103也沒有明顯的失活，表明Mn₃O₄-103具有良好的催化耐久性。

實驗結(jié)果表明，在太陽光的照射下，[MnO₆]八面體中Mn原子的d-d軌道電子能夠吸收光子能量，從基態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)榧ぐl(fā)態(tài)，導(dǎo)致Mn?O鍵的弱化和晶格氧活性的強化。在光的連續(xù)照射下，光熱效應(yīng)產(chǎn)生的熱能可以通過加速電荷轉(zhuǎn)移來提高光催化性能；另一方面，熱能也有利于提高晶格氧的活性，產(chǎn)生更多的表面活性氧，促進HCHO的進一步氧化。因此，Mn₃O₄的光熱催化機理是一種熱輔助的光催化過程，而不是太陽光驅(qū)動的熱催化。

同時，Mn₃O₄的{103}面具有較高的紫外-可見光吸收能力和更有效的光生電子-空穴對分離，所以其具有最佳的光熱催化活性?？偟膩碚f，本研究提出了一種小面控制合成的相變策略，為設(shè)計用于室溫下催化空氣中致癌HCHO完全分解的催化劑提供了指導(dǎo)。

Facet-Controlled Synthesis of Mn₃O₄ Nanorods for Photothermal Synergistic Catalytic Oxidation of Carcinogenic Airborne Formaldehyde. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.3c01099

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