盡管富鋰層狀正極中的氧氧化還原可以使可用容量超過(guò)250 mAh g-1,但它也帶來(lái)了長(zhǎng)循環(huán)時(shí)容量的快速衰減和熱濫用時(shí)的嚴(yán)重安全問(wèn)題。圖1 從原子尺寸看結(jié)構(gòu)特征中科院寧波材料所劉兆平、邱報(bào)、浙江工業(yè)大學(xué)高靜等提出了一種通過(guò)表面的層間調(diào)節(jié)和體相的類(lèi)Li2MnO3域脫域的綜合策略,以規(guī)避上述問(wèn)題。前者是通過(guò)熱激勵(lì)后的ALD技術(shù)進(jìn)行的,而后者則是通過(guò)作者以前的工作中報(bào)告的成分控制來(lái)實(shí)現(xiàn)的。通過(guò)Cs校正掃描透射電子顯微鏡(Cs-STEM),這項(xiàng)工作徹底研究了富鋰層狀正極Li1.08Ni0.22Co0.22Mn0.45O2的詳細(xì)表面和體層結(jié)構(gòu),并通過(guò)在線微分電化學(xué)質(zhì)譜(DEMS)沒(méi)有檢測(cè)到氧氣。圖2 在線微分電化學(xué)質(zhì)譜研究研究顯示,通過(guò)原子層沉積的可控層間效應(yīng)可以最大限度地消除晶格失配,抑制循環(huán)過(guò)程中的結(jié)構(gòu)退化。而通過(guò)成分控制,脫域的Li2MnO3類(lèi)域可以完全禁止晶格氧從體外釋放,從而提高電極的熱穩(wěn)定性。結(jié)果,優(yōu)化后的正極材料在200次循環(huán)后表現(xiàn)出94.0%的容量保持率。采用所得正極和石墨負(fù)極的1.25Ah多層軟包電池具有出色的循環(huán)性能,在0.5C下710次循環(huán)后可保持80.4%的容量。更重要的是,在成功通過(guò)實(shí)用級(jí)熱安全和針刺測(cè)試后,該方法所衍生的出色安全特性得到了驗(yàn)證。圖3 半/全電池中正極的電化學(xué)性能Optimizing Both Bulk and Surface Structure of Li-Rich Layered Cathodes for Long-Life and Safe Li-Ion Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202302236