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鋰離子電池（LIBs）由于其高能量密度、高工作電壓和優(yōu)異的倍率性能，被廣泛應(yīng)用于電動(dòng)汽車(chē)、便攜式電子設(shè)備和儲(chǔ)能系統(tǒng)。鑒于人們對(duì)儲(chǔ)能設(shè)備的興趣日益增長(zhǎng)，許多研究人員對(duì)鋰離子電池進(jìn)行了深入研究。然而，在重復(fù)的電池循環(huán)過(guò)程中，LIBs的容量衰減和穩(wěn)定性缺乏明確性。在有機(jī)電解質(zhì)中，傳統(tǒng)的鋰鹽LiPF₆與微量的水反應(yīng)，導(dǎo)致分解和寄生反應(yīng)，這種反應(yīng)會(huì)導(dǎo)致嚴(yán)重的副作用。高腐蝕性HF氣體會(huì)導(dǎo)致過(guò)渡金屬溶解、電極腐蝕和固體電解質(zhì)界面（SEI）損壞。

這些棘手的問(wèn)題嚴(yán)重降低了電池的整體性能。過(guò)渡金屬的溶解產(chǎn)生超氧化物自由基（O2^??），分解電解質(zhì)中的關(guān)鍵溶劑乙烯部分，產(chǎn)生CO、CO₂和H₂O。這些氣體會(huì)增加電池內(nèi)部的壓力，影響電池的安全性。電解質(zhì)的持續(xù)消耗會(huì)導(dǎo)致容量下降，進(jìn)而縮短電池壽命。此外，離子絕緣副產(chǎn)物，嚴(yán)重影響電池單元的阻抗增加。這是因?yàn)檫@些副產(chǎn)物作為SEI組分沉積在負(fù)極表面上。產(chǎn)生的LiF積聚在正極上，阻礙了Li+的遷移，降低了鋰離子的導(dǎo)電性。

近年來(lái)，一種廣泛使用的方法是用無(wú)機(jī)材料和有機(jī)材料涂覆正極表面。涂層在一定程度上防止HF侵蝕，增強(qiáng)正極穩(wěn)定性。然而，很難控制涂層的厚度和均勻性，并且殘留副產(chǎn)物和HF氣體的危險(xiǎn)是不可避免的。在這種情況下，用于清除水或HF的添加劑的研究引起了人們的廣泛關(guān)注。

在此，韓國(guó)梨花女子大學(xué)的Hoi Ri Moon團(tuán)隊(duì)和韓國(guó)浦項(xiàng)理工大學(xué)的Soojin Park團(tuán)隊(duì)將功能性金屬-有機(jī)框架（MOFs）作為L(zhǎng)IBs中的隔膜，其中通過(guò)靜電紡絲制備了高耐熱聚合物隔膜。MOFs可以清除對(duì)電池性能和安全產(chǎn)生積極影響的雜質(zhì)（包括氣體、水和氫氟酸）。當(dāng)富鎳正極在高壓和高溫下運(yùn)行時(shí)，多功能隔膜可以抑制鹽的分解。這可以延遲正極界面的惡化，并導(dǎo)致極好的循環(huán)穩(wěn)定性，即使在電解質(zhì)中存在500 ppm的水的情況下，也能保持75%的保持率。

此外，通過(guò)擴(kuò)大隔膜來(lái)制造軟包電池，并且在軟包狀態(tài)下由于氣體產(chǎn)生和界面退化而導(dǎo)致的電極溶脹程度被減輕到50%或更低。這些發(fā)現(xiàn)突出了清除雜質(zhì)以保持優(yōu)異性能的必要性，并為L(zhǎng)IBs中的功能性隔膜提供了發(fā)展方向。

圖1. GU@PAN隔膜的制備與表征

具體而言，GU@PAN是使用GPTMS功能化的UiO-66-NH₂材料通過(guò)簡(jiǎn)單的靜電紡絲技術(shù)制備得到。一般的MOFs很容易被鹽分解產(chǎn)生的酸破壞。然而，功能性MOFs（GU）可以有效地吸附電池中可能存在的水分和CO₂氣體。

此外，引入U(xiǎn)iO表面的烷氧基官能團(tuán)起到HF清除劑的作用，導(dǎo)致UiO顆粒的結(jié)構(gòu)完整性。當(dāng)功能性MOFs與具有優(yōu)異機(jī)械柔韌性的PAN結(jié)合時(shí)，所有清除GU@PAN與烯烴隔膜相比，隔膜在高溫下表現(xiàn)出良好的熱穩(wěn)定性和較小的收縮。因此GU@PAN由于其高離子導(dǎo)電性，與PE隔膜相比，GU@PAN在5C的倍率下增加了五倍以上；由于其優(yōu)異的雜質(zhì)清除性能，即使在高溫（55°C）和4.4V的截止電壓下，隔膜也顯示出顯著提高的容量保持率（200次循環(huán)后75%）。最后，原位DEMS分析證實(shí)，電池運(yùn)行過(guò)程中產(chǎn)生的氣體量顯著減少，軟包電池的膨脹得到抑制，證明了電池的安全和高性能運(yùn)行。因此，功能隔膜的有效設(shè)計(jì)可以在高溫和4.4V截止電壓條件下提供更安全和穩(wěn)定的電池操作。

圖2. GU@PAN的電化學(xué)性能

All-impurities Scavenging, Safe Separators with Functional Metal-Organic-Frameworks for High-Energy-Density Li-Ion Battery,Advanced Functional Materials??2023 DOI:?10.1002/adfm.202302563

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?AFM：用于雜質(zhì)清除的功能性MOF隔膜助力高能量密度鋰離子電池

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