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潘軍/譚鵬飛Nano Letters：陽(yáng)離子氧化浸出工程，調(diào)控硫化鎳原位自重構(gòu)以實(shí)現(xiàn)高效水氧化

析氧反應(yīng)(OER)是電化學(xué)能量轉(zhuǎn)換和儲(chǔ)存系統(tǒng)中(例如水分解、CO₂還原和N₂還原反應(yīng))的重要半反應(yīng)，但其緩慢的動(dòng)力學(xué)嚴(yán)重限制了這些反應(yīng)的效率。因此，設(shè)計(jì)和開(kāi)發(fā)高效的OER催化劑對(duì)提高反應(yīng)效率和降低能耗至關(guān)重要。

由于OER催化劑表面變化復(fù)雜，預(yù)測(cè)和建立其結(jié)構(gòu)-催化性能關(guān)系十分復(fù)雜。為了解決這些問(wèn)題，人們提出了原位自重構(gòu)誘導(dǎo)電活性非晶態(tài)(ISIA)技術(shù)，以原位生成高活性催化劑，同時(shí)將催化劑的初始狀態(tài)與變化狀態(tài)聯(lián)系起來(lái)。

近日，中南大學(xué)潘軍和譚鵬飛等報(bào)道了一種陽(yáng)離子氧化策略，通過(guò)調(diào)節(jié)原位V浸出，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)Ni₃S₂的有效ISIA。

具體而言，V作為陽(yáng)離子被引入到Ni₃S₂中，并在低氧化電位下被氧化和浸出，導(dǎo)致V-S鍵斷裂，隨后觸發(fā)S的浸出和Ni氧化成NiOOH。拉曼光譜表明，Ni₃S₂的重建經(jīng)歷了從V-Ni₃S₂到Ni(OH)₂再到NiOOH的結(jié)構(gòu)變化過(guò)程。相比之下，無(wú)V的Ni₃S₂不能轉(zhuǎn)化為硫氧化鎳產(chǎn)物并轉(zhuǎn)化為活性NiOOH。

此外，理論計(jì)算表明，V-Ni₃S₂具有高效的*OH利用率，以及改善了后續(xù)反應(yīng)步驟，也就是說(shuō)，自重構(gòu)界面促進(jìn)了反應(yīng)中間體的形成，從而形成了更有利的動(dòng)力學(xué)過(guò)程。

電化學(xué)性能測(cè)試結(jié)果顯示，V-Ni₃S₂催化劑在10 mA cm^?2電流密度下的OER過(guò)電位為155 mV，Tafel斜率為39 mV dec^?1，低于Ni₃S₂催化劑(316 mV，101 mV dec^?1)和泡沫鎳(273 mV，152 mV dec^?1)。

此外，V-Ni₃S₂能夠在40和200 mA cm^?2電流密度下連續(xù)運(yùn)行120小時(shí)，并且反應(yīng)后材料的結(jié)構(gòu)仍保持完整，表明該催化劑具有優(yōu)異的穩(wěn)定性?？偟膩?lái)說(shuō)，對(duì)于允許ISIA的催化劑來(lái)說(shuō)，這種策略可以誘導(dǎo)更快、更深入的自我重建，這為構(gòu)建具有高活性的電催化劑提供了指導(dǎo)。

Cationic Oxidative Leaching Engineering Modulated In Situ Self-Reconstruction of Nickel Sulfide for Superior Water Oxidation. Nano Letters, 2023. DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c00885

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