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黃佳琦/張睿ACS Energy Letters：平衡電位模型揭示鋰硫電池中多硫化鋰的相轉(zhuǎn)換

由于多硫化鋰（LPSs）和硫化鋰（Li₂S）的超復(fù)雜相變，目前鋰硫電池的商業(yè)化受到了電化學(xué)不穩(wěn)定和容量損失的阻礙。揭示這一機(jī)制對(duì)于合理調(diào)節(jié)正極反應(yīng)過程以提高循環(huán)穩(wěn)定性和容量保持率至關(guān)重要。

圖1 平衡電位模型及兩種轉(zhuǎn)換途徑的示意

北京理工大學(xué)黃佳琦、張睿等建立了一個(gè)平衡電位模型來揭示工作中的Li-S電池在不同的電解液/硫比例下的兩種轉(zhuǎn)化途徑。根據(jù)放電過程中正極中硫化物的不同相態(tài)，作者分階段模擬了平衡電位。

通過用GITT數(shù)據(jù)的開路電壓（OCP）擬合模型參數(shù)，得到了與實(shí)驗(yàn)高度一致的模擬結(jié)果，它被近似為電池的準(zhǔn)熱力學(xué)平衡電位。從平衡電勢的角度，提出了兩種相變機(jī)制：（1）過飽和Li₂S的亞穩(wěn)態(tài)促成了放電曲線初始階段的電位下降；(2) LPSs的沉積對(duì)應(yīng)于典型的兩平臺(tái)模式之外的三平臺(tái)電壓曲線。

此外，模擬的電位曲線也與以前的實(shí)驗(yàn)工作一致，進(jìn)一步證實(shí)了所提出的機(jī)制。

圖2 Li₂S的過飽和現(xiàn)象

這將有助于電極動(dòng)力學(xué)的改進(jìn)和高比能量密度Li-S軟包電池的設(shè)計(jì)。這也加深了對(duì)正極中硫化物轉(zhuǎn)化的理解，為解釋工作電壓曲線的失真提供了一種新的方法。在此基礎(chǔ)上，作者還提出了選擇性控制LPSs沉積的K_sp,Li2Sn的下限建議，為電解液篩選和電池組裝提供了定量指導(dǎo)。

此外，對(duì)建模方法和準(zhǔn)確模擬電池曲線所需的標(biāo)準(zhǔn)電極電位值的把握，為進(jìn)一步研究多硫化物的轉(zhuǎn)化機(jī)制以及動(dòng)力學(xué)模型的建立提供了基礎(chǔ)。同時(shí)，平衡電勢建模的方法可以作為今后研究中電池工作狀態(tài)監(jiān)測的基礎(chǔ)。

圖3 LPSs的沉積（以Li₂S₂為例）

Lithium (Poly)sulfide Phase Conversion in Working Lithium–Sulfur Batteries: The Insight from the Equilibrium Potential Model. ACS Energy Letters 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c00709

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