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電化學(xué)水分解制氫(H₂)以替代化石燃料受到越來(lái)越多的關(guān)注。然而，由于陽(yáng)極析氧反應(yīng)(OER)動(dòng)力學(xué)緩慢，水電解仍然面臨著電解過(guò)電位過(guò)大造成的巨大總電耗的問(wèn)題。以更有效的陽(yáng)極反應(yīng)取代OER是降低電催化制氫成本的一條有吸引力的途徑。

但大多數(shù)電催化劑的過(guò)電位仍然過(guò)高，例如，生物質(zhì)、尿素、葡萄糖和有機(jī)胺的電氧化大多提供了高于1.35 V的起始電位，這并不代表與最先進(jìn)的電催化劑相比OER(~1.45 V)。此外，大多數(shù)報(bào)道的催化劑功能最佳的只有半反應(yīng)，雙功能催化劑能夠同時(shí)驅(qū)動(dòng)陽(yáng)極氧化反應(yīng)和陰極HER是罕見(jiàn)的。開(kāi)發(fā)高效和持久的、具有成本效益的雙功能電催化劑，可以簡(jiǎn)化器件制造并降低成本，這對(duì)于電解系統(tǒng)的實(shí)際應(yīng)用是非?？扇〉模匀皇且粋€(gè)挑戰(zhàn)。

近日，北京大學(xué)郭少軍和香港理工大學(xué)黃勃龍等設(shè)計(jì)并制備了一類(lèi)Rh-O₅/Ni(Fe)原子位點(diǎn)錨定在納米多孔網(wǎng)狀NiFe層狀雙氫氧化物(Rh-SA/NiFe NMLDH)上，作為高活性、穩(wěn)定的堿性HMFOR和HER催化劑。

電化學(xué)性能測(cè)試結(jié)果顯示，僅含有1.27 wt% Rh的Rh-SA/NiFe NMLDH對(duì)于HMFOR顯示出優(yōu)異的活性，起始電位低至1.2 V，在50 mA cm^?2下的電位為1.3 V，以及具有幾乎100%的FDCA法拉第效率；Rh-SA/NiFe NMLDH還顯示出高HER活性，其在100 mV過(guò)電位下的周轉(zhuǎn)頻率為5.91 s^?1，大約是商業(yè)Pt/C的26.0倍。此外，利用Rh-SA/NiFe NMLDH組裝的電解槽僅需1.48 V的低電壓就達(dá)到100 mA cm^?2的電流密度，且耐久性超過(guò)100 h。

利用高級(jí)operando ATR-FTIR和X射線(xiàn)吸收光譜技術(shù)對(duì)HMF分子的吸附機(jī)理進(jìn)行了研究，結(jié)果表明，原子級(jí)Rh的加入有利于HMF分子的化學(xué)吸附和活化，并促進(jìn)了HMF分子在Ni位點(diǎn)上原位生成親電性O(shè)H_ad。

理論計(jì)算結(jié)果表明，Rh?O₅/Ni(Fe)原子結(jié)構(gòu)中Rh與相鄰Ni原子之間的相互作用優(yōu)化了Rh-4d和Ni-3d的電子結(jié)構(gòu)，活性位點(diǎn)與關(guān)鍵中間體HMF和*OH之間的電子轉(zhuǎn)移能壘分別減小，這些協(xié)同效應(yīng)的改善有利于HMFOR和HER的電子交換和轉(zhuǎn)移，降低了反應(yīng)能壘。綜上，本研究不僅報(bào)道了一種具有優(yōu)異HMFOR和HER性能的雙功能催化劑，而且提出了一種通過(guò)構(gòu)建協(xié)同吸附位設(shè)計(jì)其他應(yīng)用的先進(jìn)催化劑的新概念。

Cooperative Rh-O₅/Ni(Fe) Site for Efficient Biomass Upgrading Coupled with H₂ Production. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c02570

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