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趙金保/楊陽/李成超AEM:分子結(jié)構(gòu)設(shè)計實現(xiàn)的高利用率和環(huán)境可持續(xù)的全有機水系鋅離子電池

趙金保/楊陽/李成超AEM:分子結(jié)構(gòu)設(shè)計實現(xiàn)的高利用率和環(huán)境可持續(xù)的全有機水系鋅離子電池

盡管具有安全性和成本效益的優(yōu)點,但水系鋅有機電池的循環(huán)耐久性受到正極溶解和鋅金屬負極低庫侖效率的阻礙。

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在此,廈門大學(xué)趙金保教授、楊陽副教授&廣東工業(yè)大學(xué)李成超教授團隊提出了一種使用喹喔啉[2,3-i]二喹喔啉[2′,3′:6,7]喹喔啉[2,3-a:2,3-c]吩嗪(QDPA)正極與1,4,5,8-萘四甲酰二亞胺(NPI)負極耦合的無鋅全有機鋅離子電池(ZIB),具有優(yōu)異的電化學(xué)可逆性和高利用率。

基于分子結(jié)構(gòu)策略,設(shè)計并合成了具有擴大芳環(huán)體系的QDPA正極,它不僅有效地抑制了循環(huán)過程中的結(jié)構(gòu)坍塌,而且在不降低活性基團比例的情況下提高了工作電壓。此外,理論計算和實驗結(jié)果證實了QDPA在C=N活性位點的快速H+儲存機制,提供了超快的電化學(xué)動力學(xué)。

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圖1. QDPA分別與鋅離子和質(zhì)子結(jié)合的電勢分析

總之,本文合理設(shè)計和合成了擴大的芳環(huán)系統(tǒng)(QDPA)。擴大的芳環(huán)通過π-π相互作用抑制溶解,而不會犧牲理論容量。并且增加的電子離域區(qū)域降低了LUMO能量以及LUMO和HOMO的能隙,形成增強的電荷轉(zhuǎn)移和QDPA的高工作電壓。

因此,QDPA電極表現(xiàn)出超高容量(在0.1 A g-1時為340.9 mAh g-1)、0.7 V的高平均放電電壓(vs Zn2+/Zn)和出色的循環(huán)性能(在20 A g-1倍率下可循環(huán)13000次)。特別地,QDPA//NPI全有機電池在1 A g-1下實現(xiàn)了1000次循環(huán)的長壽命和43.1 Wh kg-1的相當大的能量密度。此外,經(jīng)燃燒處理的不銹鋼網(wǎng)集電器經(jīng)驗證可重復(fù)使用。

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圖2. QDPA//NPI電池的電化學(xué)性能

A High Utilization and Environmentally Sustainable All-Organic Aqueous Zinc-Ion Battery Enabled by a Molecular Architecture Design, Advanced Energy Materials 2023 DOI:?10.1002/aenm.202204005

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