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熊宇杰/龍冉Nature子刊：選擇性高達91.6%！構建化學環(huán)路實現(xiàn)光驅動甲烷流動合成乙酸

甲烷在溫和條件下轉化為高附加值化學品(例如CH₃COOH)是最大限度地利用甲烷和減輕溫室效應的一個有前途的策略。

一般來說，傳統(tǒng)的CH₄低溫部分氧化合成CH₃COOH需要三個步驟，包括合成氣和甲醇的生產(chǎn)，這會帶來額外的資源消耗和安全問題。因此，開發(fā)一種能夠直接將CH₄轉化為CH₃COOH的綠色合成方法至關重要。

基于此，中國科學技術大學熊宇杰和龍冉等構建了一種含有CH₄活化和C?C偶聯(lián)活性位點的PdO/Pd-WO₃異質界面納米復合材料，直接將CH₄光化學轉化為CH₃COOH而不需要額外的試劑。

研究人員通過實驗揭示了Pd/PdO異質界面在CH₄-CH₃COOH轉化中的關鍵作用：CH₄傾向于在·OH存在下在Pd位點被激活并形成Pd-CH₃中間體，并且甲基物種可以通過與PdO中的O原子結合和與·OH發(fā)生脫氫反應，逐漸轉化為Pd-CO中間體；隨后，在Pd-PdO界面上的羰基和甲基物種之間發(fā)生C?C偶聯(lián)產(chǎn)生Pd-COCH₃中間體，并且Pd-COCH₃進一步水解產(chǎn)生CH₃COOH作為產(chǎn)物。

同時，W位點也通過直接氧化WO₃上的CH₄產(chǎn)生*CH₃，但在WO₃上形成的*CH₃幾乎不能接近PdO上的*CO，因此剩余的*CH₃物種將轉化為C₁含氧化合物。

為了促進甲基和羰基中間體之間的連續(xù)反應，研究人員設計了一個弧形流道的光化學流動反應裝置。在這個裝置中，*CH₃可以與*CO中間體連續(xù)反應而充分利用PdO和*CH₃，進而完成串聯(lián)反應。

結果表明，具有最佳PdO含量的PdO/Pd-WO₃異質界面納米復合材料對CH₃COOH的選擇性高達91.6%，且CH₃COOH的產(chǎn)率為1.5 mmol g_Pd^?1 h^?1。綜上，這項研究突出了合理異質結構工程對控制中間體轉化的重要性，也為溫和條件下以甲烷為原料選擇性合成C₂₊氧化物提供了新的策略。

Light-driven Flow Synthesis of Acetic Acid from Methane with Chemical Looping. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-38731-y

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