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張新波/鐘海霞/鮑迪ACS Catalysis：電化學(xué)誘導(dǎo)氧化銅催化劑合成，用于選擇性硝酸還原制氨

在溫和條件下利用電能驅(qū)動(dòng)的電化學(xué)氮還原反應(yīng)(NRR)引起了人們的廣泛關(guān)注。然而，由于N₂的低水溶性和高的N≡N鍵解離能(945 kJ mol^?1)，通過(guò)NRR過(guò)程生產(chǎn)NH₃的選擇性和產(chǎn)率極低。最近，電還原具有較高的水溶性和較低的N≡O(shè)鍵解離能(204 kJ mol^?1)的硝酸鹽(NO₃^?)，在消除環(huán)境中NO₃^?污染的同時(shí)，還能夠以較快的反應(yīng)速率產(chǎn)生NH₃。

然而，硝酸鹽(NO₃^?)還原反應(yīng)(NO₃RR)涉及多個(gè)電子和質(zhì)子轉(zhuǎn)移過(guò)程，其可能產(chǎn)生不同的產(chǎn)物，包括NO₂^?、NO、N₂和NH₂OH等，因此表現(xiàn)出較差的NH₃選擇性。因此，開(kāi)發(fā)一種高效、高選擇性的NO₃RR催化劑是實(shí)現(xiàn)NH₃高效生產(chǎn)的前提。

基于此，中科院長(zhǎng)春應(yīng)化所張新波、鐘海霞和鮑迪等從可控晶面Cu₂O粒子出發(fā)，采用電化學(xué)預(yù)還原方法制備了一種Cu/Cu₂O模型催化劑，系統(tǒng)研究了Cu基催化劑在不同電位下NO₃RR反應(yīng)過(guò)程中的結(jié)構(gòu)演變。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在高還原電位(< 0.6 V_RHE)下，CuO上原位生成的Cu⁰(OD-Cu)是NO₃高選擇性還原為NH₃的真正活性相，并且OD-Cu立方體在?0.9 V時(shí)的最大NH₃法拉第效率(FE)為93.9%、產(chǎn)率為219.8 μmol h^?1 cm^?2，以及對(duì)NH₃的TOF為1.09 × 10^?2。

脈沖電解實(shí)驗(yàn)、原位IR/Raman和理論計(jì)算分析表明，在高還原電位下，在OD-Cu上優(yōu)先產(chǎn)生NH₃；在低還原電位下，Cu/Cu₂O界面有利于NO₂^?的生成。

此外，OD-Cu立方體對(duì)NO₃^?吸附的增強(qiáng)(OD-Cu的d帶中心更接近費(fèi)米能級(jí))、電位決定步驟(*NH₃→NH₃)反應(yīng)能壘的降低，以及競(jìng)爭(zhēng)性析氫反應(yīng)(HER)的抑制導(dǎo)致催化劑高的NH₃選擇性。綜上，該項(xiàng)工作詳細(xì)闡述了銅基電催化劑的真正活性相和相應(yīng)的催化行為，這將為合理優(yōu)化NH₃電催化劑的性能提供了指導(dǎo)。

Potential-Induced Synthesis and Structural Identification of Oxide-Derived Cu Electrocatalysts for Selective Nitrate Reduction to Ammonia. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.3c01315

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