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為了解決氧化鐵導(dǎo)電性差和活性低的問(wèn)題，人們作出了大量的嘗試和努力，其中鐵與一些高價(jià)金屬如W、Ta和Mo的復(fù)合已被證明是最有效的策略之一。

在此基礎(chǔ)上，F(xiàn)e和Co(或Ni)之間的氧化物/氫氧化物納米復(fù)合材料近年來(lái)被開(kāi)發(fā)成為最有效的非貴金屬OER催化劑之一。然而，考慮到鎳和鈷基氧化物/氫氧化物已被廣泛認(rèn)為是高活性的OER催化劑，使得OER的真正活性中心具有爭(zhēng)議性。

因此，有必要設(shè)計(jì)和合成鐵基模型催化劑以確認(rèn)鐵(Fe³⁺或Fe⁴⁺)是否是有效和穩(wěn)健的OER的活性中心。

基于此，中科院大連化物所章福祥課題組以一維導(dǎo)電磷化鎳(NP)為載體，合理地設(shè)計(jì)和制備了一種Fe，V基雙金屬?gòu)?fù)合納米片(FeVO_x/NP)。電化學(xué)性能測(cè)試結(jié)果顯示，F(xiàn)eVO_x/NP在50、100和500 mA cm^?2電流密度下的OER過(guò)電位分別為216、241和290 mV，Tafel斜率為56 mV dec^?1。

此外，該催化劑能夠在100 mA cm^?2電流密度下連續(xù)運(yùn)行1000小時(shí)僅有輕微的過(guò)電位上升，并且反應(yīng)后催化劑的結(jié)構(gòu)沒(méi)有發(fā)生明顯變化，表明該催化劑具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，F(xiàn)e⁴⁺中間物種僅在FeVO_x/NP復(fù)合物的OER過(guò)程中檢測(cè)到，再加上V和Fe對(duì)應(yīng)物的OER活性遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于FeVO_x/NP復(fù)合物，可以證實(shí)形成的高價(jià)Fe⁴⁺是高效的OER活性物種。

此外，在不同的電位下，高價(jià)鐵物種和OER電流密度之間的正相關(guān)關(guān)系表明，原位產(chǎn)生的高價(jià)鐵中間體在催化水氧化反應(yīng)中起著關(guān)鍵作用?？偟膩?lái)說(shuō)，這項(xiàng)工作證明了Fe基雙金屬氧化物中Fe⁴⁺物種的高活性，這為開(kāi)發(fā)高效的Fe基OER催化劑提供了理論基礎(chǔ)。

Confirming High-Valent Iron as Highly Active Species of Water Oxidation on the Fe, V-Coupled Bimetallic Electrocatalyst: In Situ Analysis of X-ray Absorption and M?ssbauer Spectroscopy. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c02288

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