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Appl. Catal. B：摻雜誘導(dǎo)的界面耦合增強效應(yīng)實現(xiàn)高效全水解

在過去的幾十年里，全球的能源需求以驚人的速度增長，化石燃料的枯竭正使我們的世界面臨嚴重的能源危機。因此，尋找新能源對人類的可持續(xù)發(fā)展至關(guān)重要。在所有的可再生能源中，最理想的是氫，因為它具有零污染和高能量密度等優(yōu)點。

在所有產(chǎn)氫方法中，電解水因其利用率高且無副產(chǎn)物而受到研究者的關(guān)注。電解水包括兩個半反應(yīng)：陰極的析氫反應(yīng)(HER)和陽極的析氧反應(yīng)(OER)。貴金屬催化劑(Pt、Pd、Ru、Ir)對HER和OER具有良好的催化活性，但目前其高昂的成本使其難以在工業(yè)上應(yīng)用。因此，研究人員制備高效、廉價的電解水催化劑至關(guān)重要。

基于此，西南大學(xué)何榮幸和李明以及廣西師范大學(xué)蘇煒(共同通訊)等人采用氮化、硫化法成功合成了一種雜原子摻雜的非均相界面催化劑Fe-CoN/CoS₂，該催化劑展現(xiàn)出了優(yōu)異的HER和OER性能。

本文首先測試了所有催化劑的OER性能。根據(jù)極化曲線可以發(fā)現(xiàn)，CoS₂和CoN在10 mA·cm^-2的電流密度下的過電位分別為273和286 mV，這表明它們的OER活性較差。摻雜Fe后，F(xiàn)e-CoS₂和Fe-CoN的過電位降低到252和280 mV，這表明Fe摻雜引起的電子轉(zhuǎn)移可以使材料具有更好的OER活性，但不明顯。

當CoS₂與CoN形成異質(zhì)界面(CoN/CoS₂)時，過電位降低到237 mV，這表明CoS₂與CoN之間存在協(xié)同作用，這種協(xié)同作用可以顯著提高催化劑的OER性能。而摻雜Fe后，F(xiàn)e-CoN/CoS₂催化劑在10 mA·cm^-2的電流密度下具有154 mV的超低過電位，在高電流密度時也表現(xiàn)出類似的趨勢，這個值也比最近報道的不含貴金屬的OER催化劑要小得多。這一結(jié)果證實了摻雜誘導(dǎo)的界面耦合增強可以進一步提高異質(zhì)界面的本征催化活性，并改善電子導(dǎo)電性，從而極大地提高了催化劑的OER性能。

之后，本文繼續(xù)在酸性條件下測試了催化劑的HER性能。測試極果表明，F(xiàn)e-CoN/CoS₂在10 mA·cm^-2的電流密度下過電位僅為39 mV，這與Pt/C(24 mV)非常接近，并且超過了最近報道的催化劑。而在相同電流密度下，CoN/CoS₂(52 mV)、Fe-CoS₂(82 mV)和CoS₂(110 mV)的過電位均遠高于Fe-CoN/CoS₂，且在較高的電流密度下也有相同的趨勢。

考慮到Fe-CoN/CoS₂在堿性條件下具有上述優(yōu)異的HER和OER性能，本文在1 M KOH條件下測試了所有催化劑的全水解性能。正如所預(yù)料的那樣，F(xiàn)e-CoN/CoS₂只需要1.48 V的電壓就可以達到10 mA·cm^-2的電流密度，遠低于CoN/CoS₂(1.58 V)、Fe-CoS₂(1.62 V)、CoS₂(1.64 V)、Fe-CoN(1.65 V)、CoN(1.66 V)和RuO₂||Pt/C(1.49 V)。

更重要的是，經(jīng)過100小時的穩(wěn)定性測試后，F(xiàn)e-CoN/CoS₂全水解體系的電流密度仍然保持86%，而RuO₂||Pt/C在35小時后的穩(wěn)定性則明顯下降。這些結(jié)果表明，F(xiàn)e-CoN/CoS₂是一種成本低、活性高、穩(wěn)定性好的全水解催化劑。此外，根據(jù)XPS結(jié)果還可以發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)e的摻雜可以促進非均相界面處的電子耦合，導(dǎo)致界面極化明顯增強，極大地優(yōu)化了界面附近的電子分布，顯著提高了催化劑的本征催化活性。

此外，本文的密度泛函理論(DFT)分析還表明，F(xiàn)e的摻雜可以修飾異質(zhì)界面周圍的電子結(jié)構(gòu)，導(dǎo)致H^*和含氧中間體的適度吸附，從而降低了催化劑HER和OER的能壘，提高了其本征活性。總之，本文的研究結(jié)果為后續(xù)過渡金屬離子摻雜異質(zhì)界面催化劑的設(shè)計提供了有效的指導(dǎo)。

Realizing Efficient Oxygen Evolution at Low Overpotential via Dopant-induced Interfacial Coupling Enhancement Effect, Applied Catalysis B: Environmental, 2023, DOI: 10.1016/j.apcatb.2023.122928.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2023.122928.

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