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華科大王春棟ACS Nano：Rh部分取代MOF中的金屬節(jié)點(diǎn)，用于肼氧化輔助海水分解

電化學(xué)堿性海水分解制氫是解決能源危機(jī)和環(huán)境污染的有效途徑。然而，陽極緩慢的OER動力學(xué)以及析氯反應(yīng)(CER)會阻礙整體海水電解的效率。近年來，肼氧化反應(yīng)(HzOR，N₂H₄ + 4OH^?→N₂ + 4H₂O + 4e^?)引起了人們廣泛的關(guān)注。

由于HzOR的理論電位為?0.33 V_RHE，明顯低于OER的理論電位(1.23 V)，因此作為一種合適的陽極反應(yīng)，HzOR不僅可以節(jié)省制氫所需的能量，而且可以避免CER的發(fā)生。因此，探索HER和HzOR雙功能電催化劑對于海水電解是非?？扇〉摹?/span>

基于此，華中科技大學(xué)王春棟課題組通過在Ni-BDC (即由Ni節(jié)點(diǎn)和對苯二甲酸配體構(gòu)建的MOF)中部分取代Ni，開發(fā)了一種NiRh_0.016-BDC雙功能催化劑。

電化學(xué)性能測試結(jié)果顯示，在堿性海水溶液中，NiRh_0.016-BDC催化劑在10 mA cm^?2電流密度下的HzOR和HER過電位分別為49和17 mV，相比純的Ni-BDC降低了194和404 mV。對于制備的NiRh_0.016-BDC，由于Rh摻入后Ni-O鍵的收縮，獲得了良好的穩(wěn)定性(Ni-BDC為60 h，Ni-BDC為20 h)，表明適當(dāng)?shù)墓?jié)點(diǎn)工程也可以顯著提高M(jìn)OF催化劑的長期穩(wěn)定性。

此外，利用NiRh_0.016-BDC催化劑組裝的海水電解槽僅需0.06 V的超低電池電壓(0.3 M N₂H₄)就能達(dá)到10 mA cm^?2電流密度，優(yōu)于基準(zhǔn)Pt/C||Pt/C電解槽(0.12 V)。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，NiRh-BDC中的Rh節(jié)點(diǎn)可以接收鄰近Ni的電子作為活性位點(diǎn)，在HzOR過程中H₂O*和H*的吸附增強(qiáng)；并且由于Rh與鄰近原子的電荷轉(zhuǎn)移，調(diào)整后的Ni位點(diǎn)可以降低HzOR過程中N₂H₄脫氫的能壘。

此外，除Rh外，其他貴金屬，如Ru、Pt和Ir也被成功地?fù)饺氲絅i-BDC中，并且這些催化劑也表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能，表明用HzOR替代緩慢動力學(xué)的OER是海水低能耗制氫的一個(gè)總體策略。

Leveraging Metal Nodes in Metal–Organic Frameworks for Advanced Anodic Hydrazine Oxidation Assisted Seawater Splitting. ACS Nano, 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c02749

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