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銅（Cu）基納米催化劑是各種工業(yè)催化過程的基石，但是協(xié)同增強(qiáng)Cu基納米催化劑的催化穩(wěn)定性和活性仍面臨著巨大挑戰(zhàn)。基于此，日本國家材料研究所/河北大學(xué)葉金花教授、燕山大學(xué)張利強(qiáng)研究員和河北大學(xué)李亞光博士等人報(bào)道了應(yīng)用高熵原理修飾Cu基納米催化劑的結(jié)構(gòu)，發(fā)明了一種PVP模板化方法，可以將6-11種不同元素作為高熵2D材料普遍合成。

以2D Cu₂Zn₁Al_0.5Ce₅Zr_0.5O_x為例，不僅提高了40-800 ℃的燒結(jié)阻力，而且提高了其CO₂加氫活性，500 ℃時(shí)的純CO產(chǎn)率為417.2 mmol g^?1 h^?1，是已有先進(jìn)催化劑的4倍。當(dāng)2D Cu₂Zn₁Al_0.5Ce₅Zr_0.5O_x用于光熱CO₂加氫時(shí)，在環(huán)境太陽光照射下，其光化學(xué)能轉(zhuǎn)換效率達(dá)到36.2%，CO生成率為248.5 mmol g^?1 h^?1，CO產(chǎn)率為571 L。

通過DFT計(jì)算，作者研究了2D Cu₂Zn₁Al_0.5Ce₅Zr_0.5O_x的燒結(jié)阻力和CO₂加氫活性的機(jī)理。2D Cu₂Ce₇O_x的金屬Cu析出能壘為6.61 eV，明顯大于純CuO的金屬Cu析出能壘。結(jié)果表明，采用CeO₂等金屬氧化物作為載體引入SMSI可以減弱Cu的燒結(jié)。

同時(shí)，2D Cu₂Zn₁Al_0.5Ce₅Zr_0.5O_x中金屬Cu析出能壘高達(dá)8.85 eV，明顯高于2D Cu₂Ce₇O_x和CuO，因此2D Cu₂Zn₁Al_0.5Ce₅Zr_0.5O_x中Cu種的耐燒結(jié)性主要?dú)w因于高熵變化。

對于Cu NP/CeO₂，Cu-CO中間體（CO* ?+ ?H₂O(g) → CO(g) + H₂O(g)）的釋放表現(xiàn)出1.46 eV的自由能變化，表明這是一個(gè)限制速率的步驟。Cu在Cu NP/CeO₂和2D Cu₂Zn₁Al_0.5Ce₅Zr_0.5O_x中、C在CO*中的Bader電荷分別為+0.15、+1.38、-0.22|e|，表明Cu-CO在Cu NP/CeO₂和2D Cu₂Zn₁Al_0.5Ce₅Zr_0.5O_x中的配位分別為共價(jià)配位和離子配位。結(jié)果表明，由于Cu-CO鍵由共價(jià)鍵轉(zhuǎn)變?yōu)殡x子鍵，Cu-CO在2D Cu₂Zn₁Al_0.5Ce₅Zr_0.5O_x上比Cu NP/CeO₂更優(yōu)先解離。

Cu-based high-entropy two-dimensional oxide as stable and active photothermal catalyst. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-38889-5.

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Nature子刊：2D Cu基高熵氧化物作為活性穩(wěn)定的光熱催化劑

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