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華工/浦項(xiàng)科大EES：CeO2修飾PCECs，合理調(diào)節(jié)CO2/H2O共電解的產(chǎn)物選擇性

利用質(zhì)子陶瓷電解池(PCECs)共電解CO₂和H₂O生產(chǎn)燃料是一種很有前途的有效二氧化碳利用技術(shù)。然而，使用PCECs直接生產(chǎn)碳?xì)淙剂先匀痪哂刑魬?zhàn)性，并且電解過程中CO₂加氫的機(jī)制仍不清楚。

基于此，華南理工大學(xué)陳燕和韓國浦項(xiàng)科技大學(xué)Jeongwoo Han等采用一種簡單的滲透方法，成功將氧化鈰(CeO₂)選擇性地沉積在Ni-BaCe_0.7Zr_0.1Y_0.1Yb_0.1O_3-δ(Ni-BZCYYb)燃料電極的BZCYYb表面，并將其用于PCEC中CO₂和H₂O的共電解。

電化學(xué)試驗(yàn)和生產(chǎn)分析表明，CeO₂改性顯著促進(jìn)了二氧化碳加氫生成甲烷：在550°C和1250 mA cm^?2電流密度下，CeO₂修飾的電解池的甲烷選擇性是原始電解池的3倍。

XAS、XPS、TPD和原位DRIFTS光譜表明，CeO₂修飾層顯著調(diào)節(jié)了CO₂和CO在表面的吸附，促進(jìn)表面C?H的形成，這是甲烷產(chǎn)生的關(guān)鍵反應(yīng)中間體。此外，原位拉曼光譜進(jìn)一步證明，通過電偏壓可以有效地驅(qū)動(dòng)質(zhì)子到其表面，使其參與CO₂的氫化反應(yīng)。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，CeO₂表面的CO吸附和質(zhì)子鍵合作用弱于BZCYYb表面，前者導(dǎo)致氫與CO的結(jié)合更強(qiáng)，促進(jìn)CO加氫，后者促進(jìn)質(zhì)子向電極表面后的遷移。這兩種因素都導(dǎo)致CO進(jìn)一步加氫反應(yīng)的能壘更低，使得利用CeO₂改性的BZCYYb表面具有更高的甲烷選擇性。

綜上，該項(xiàng)工作表明表面工程是利用PCEC調(diào)節(jié)CO₂/H₂O共電解反應(yīng)路徑的有效途徑，為其他高溫?zé)?、太陽熱和熱電化學(xué)器件的高活性催化劑的設(shè)計(jì)提供了思路。

Tuning the Product Selectivity of CO₂/H₂O Co-electrolysis by CeO₂-modified Proton-conducting Electrolysis Cells. Energy & Environmental Science, 2023. DOI: 10.1039/D3EE01468A

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/04/b7407d225c/

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