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鮑哲南，最新Nature Nanotechnology！

成果簡(jiǎn)介

可拉伸聚合物半導(dǎo)體（polymer semiconductors, PSCs）是柔性可拉伸電子器件必不可少的材料。然而，它們的環(huán)境穩(wěn)定性仍然是一個(gè)長(zhǎng)期存在的問(wèn)題。基于此，斯坦福大學(xué)鮑哲南院士（通訊作者）等人報(bào)道了一種表面系固的納米結(jié)構(gòu)氟化分子保護(hù)層（FMPL），用于在惡劣環(huán)境下長(zhǎng)期使用的有機(jī)場(chǎng)效應(yīng)晶體管（OFETs）中實(shí)現(xiàn)高度穩(wěn)定和可拉伸的PSC膜。其中，氟烷烴對(duì)半導(dǎo)體表面處理的研究主要集中在影響半導(dǎo)體電荷傳輸?shù)木w有機(jī)小分子上。

在文中，作者將全氟烷烴系在雙組分相分離的彈性PSC薄膜的橡膠相上。制備FMPL需要通過(guò)兩個(gè)關(guān)鍵步驟：（1）將含有大量非共軛C=C鍵的納米結(jié)構(gòu)的PSC/聚丁二烯疊氮（BA）交聯(lián)膜作為表面反應(yīng)位點(diǎn)涂覆；（2）在紫外線（UV）照射（365 nm）下，通過(guò)巰基反應(yīng)將1H, 1H, 2H, 2H-全氟十硫醇（PFDT）分子原位系聚在交聯(lián)PSC膜表面的聚丁二烯橡膠相上。氟化鏈可以填補(bǔ)PSC薄膜上的空隙，形成額外的密集排列的疏水納米結(jié)構(gòu)。

測(cè)試發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)MPL的透水性為5.21×10^-22?m²?s^-1?Pa^-1，而聚二甲基硅氧烷（PDMS）的透水性為3.99×10^?16?m²?s^-1?Pa^-1，聚二甲基硅氧烷（PDMS）的透水性為1.11×10^-19-1.19×10^-18?m²?s^-1?Pa^-1，其中PDMS是一種常用的生物電子柔性封裝層。因此，F(xiàn)MPL有效地保護(hù)PSC膜免受水或生物流體的吸收和擴(kuò)散。

具體而言，PSC薄膜上FMPL（約6 nm厚）的表面系結(jié)導(dǎo)致在85-90%濕度的空氣中儲(chǔ)存8周或在水和人工汗液中浸泡5-6周后，載流子遷移率穩(wěn)定在約1 cm²?V^-1?s^-1。氟化PSC薄膜即使在機(jī)械變形下也保持可拉伸性和環(huán)境穩(wěn)定性，同時(shí)FMPL還提高了PSC薄膜在空氣中的光穩(wěn)定性。

圖1. 可拉伸聚合物電子產(chǎn)品的長(zhǎng)期環(huán)境穩(wěn)定性

研究背景

聚合物半導(dǎo)體（PSCs）具有機(jī)械穩(wěn)定性、低成本溶液可加工性和化學(xué)可調(diào)性等獨(dú)特優(yōu)勢(shì)，科研人員對(duì)其進(jìn)行了廣泛研究，以實(shí)現(xiàn)可拉伸電子器件。然而，PSCs在較長(zhǎng)時(shí)間內(nèi)容易出現(xiàn)環(huán)境和操作退化。降解歸因于聚合物薄膜的大自由體積以及相關(guān)的環(huán)境物質(zhì)（水、氧等）的擴(kuò)散和吸收，導(dǎo)致了移動(dòng)電荷捕獲和電性能退化。其中，水被確定為PSCs電子特性退化的主要原因，并被認(rèn)為是一個(gè)普遍的陷阱。

解決環(huán)境不穩(wěn)定問(wèn)題仍是一個(gè)重要問(wèn)題，目前主要采用兩種策略：1）利用低水滲透性聚合物對(duì)整個(gè)器件進(jìn)行封裝；2）將PSCs與分子添加劑混合填充空隙。但是，缺乏可拉伸的聚合物封裝，因?yàn)榭衫斓木酆衔锿哂懈叩乃趾脱鯕鈹U(kuò)散率，對(duì)比不致密的非晶形態(tài)與致密的結(jié)晶聚合物而言。此外，分子添加劑還沒(méi)有被廣泛用于改善可拉伸PSCs的穩(wěn)定性，并且在加工過(guò)程中很容易被去除或隨著時(shí)間的推移可能會(huì)相分離。同時(shí)，大多數(shù)報(bào)道的系統(tǒng)僅表現(xiàn)出空氣穩(wěn)定性的改善。

圖文導(dǎo)讀

作者將DPPTT與BA以1: 1的質(zhì)量比進(jìn)行熱交聯(lián)。FMPL的C 1s X射線光電子能譜（XPS）顯示，PFDT的特征-CF₃和-CF₂-信號(hào)。FMPL表面氟化過(guò)程是高效的，在365 nm波長(zhǎng)下，在環(huán)境條件下10 min內(nèi)即可完成。通過(guò)控制PFDT濃度、紫外線照射時(shí)間以及表面反應(yīng)位點(diǎn)的數(shù)量，可以很容易地調(diào)節(jié)表面氟化程度。具體而言，聚異戊二烯（天然橡膠）和聚（苯乙烯-丁二烯-苯乙烯）薄膜在功能化過(guò)后，水接觸角都在114°以上，表明氟化鏈的表面接枝成功。

圖2. 交聯(lián)復(fù)合半導(dǎo)體薄膜的表面氟化

圖3. 形貌表征

在光學(xué)顯微鏡下，非氟化和氟化DPPTT/BA薄膜都可拉伸到100%應(yīng)變而沒(méi)有任何可見(jiàn)的裂紋。張力釋放后，兩種薄膜都恢復(fù)到原來(lái)的長(zhǎng)度，沒(méi)有褶皺形成。因此，表面氟化保留了PSC的拉伸性和彈性。對(duì)比未拉伸膜，氟化膜在應(yīng)變作用下仍表現(xiàn)出更低的附著力和更高的表面模量。

因此，氟化PSC薄膜在機(jī)械變形下具有良好的拉伸性能，并能很好地保持其表面性能。對(duì)比未氟化DPPTT/BA，氟化DPPTT/BA具有更高的漏極電流和更低的閾值電壓，而沒(méi)有出現(xiàn)不良的斷流增加。在沒(méi)有施加應(yīng)變下，氟化DPPTT/BA的可拉伸晶體管表現(xiàn)出1.38±0.26 cm²?V^-1?s^-1的高載流子遷移率。在單次拉伸循環(huán)中，直到100%應(yīng)變，以及在50%應(yīng)變下經(jīng)過(guò)1000次拉伸-釋放循環(huán)后，薄膜的遷移率保持得很好。

圖4. 晶體管的機(jī)械性能和電氣性能

在空氣（濕度為85-90%）中，隨著時(shí)間的推移，整齊的薄膜不斷降解。30天后，載流子遷移率下降了94%（從1.20到0.07 cm²?V^-1?s^-1），漏極電流下降了兩個(gè)數(shù)量級(jí)。未表面氟化的交聯(lián)膜的穩(wěn)定性顯示，30天后遷移率降低54%（1.3降至0.6 cm²?V^-1?s^-1），而表面氟化器件即使在56天后仍保持1 cm²?V^-1?s^-1的高遷移率。在70天后，吸收的水分子到達(dá)交聯(lián)膜的半導(dǎo)體-介電界面，導(dǎo)致移動(dòng)電荷捕獲和遷移率下降。

對(duì)比整齊膜，交聯(lián)膜的吸水率（0.18 vs. 0.15 μg cm^-2?d^-1）和飽和度（2.35 vs 0.93 μg cm^-2）略低。對(duì)比交聯(lián)膜，氟化膜的吸水率（0.06 μg cm^-2?d^-1）大幅降低了2倍以上，吸水飽和度進(jìn)一步降低至0.4 μg cm^-2。在拉伸至50%應(yīng)變后，納米結(jié)構(gòu)FMPL仍保持其包封功能。特別是，對(duì)比未氟化交聯(lián)膜，拉伸氟化膜（50%應(yīng)變）在18 h內(nèi)的滲透率僅增加14%，由于FMPL的密集排列的納米結(jié)構(gòu)。

圖5. 空氣中的環(huán)境和操作穩(wěn)定性

圖6. 長(zhǎng)期水、汗和光化學(xué)穩(wěn)定性

文獻(xiàn)信息

Environmentally stable and stretchable polymer electronics enabled by surface-tethered nanostructured molecular-level protection.?Nature Nanotechnology,?2023, DOI: 10.1038/s41565-023-01418-y.

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/04/a521ebd09e/

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