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?ACS Nano：協(xié)同Ag納米粒子和限制在氮化碳上的Co-Ag雙金屬原子位點實現(xiàn)高效CO2還原

工業(yè)對不可再生資源的消耗日益增加，造成了嚴重的環(huán)境問題和能源危機。光催化CO₂還原技術尤其具有吸引力，它利用陽光作為可持續(xù)能源，利用豐富的水分子作為蛋白質來源，模擬自然光合作用過程，被認為是一種環(huán)保和可持續(xù)的方式。在各種產物(如CO，CH₄和CH₃OH，乙醇)中，CO₂→CO的雙電子還原過程是目前最實用的方法，因為它可以很容易地集成到成熟的費托合成中來生產合成氣。

有效地將CO₂還原為CO的理想的光催化劑有望滿足所有的標準，包括強的陽光吸收能力，高的CO₂吸附效率，令人滿意的電荷分離效率，以及出色的CO選擇性。然而，很少有具有電子供體的傳統(tǒng)半導體能夠滿足上述所有要求。因此，為了優(yōu)化光催化CO₂還原的活性和選擇性，各種助催化劑如金屬被開發(fā)出來。

基于此，南京師范大學劉亞子、東南大學許妍和南京林業(yè)大學陳祖鵬(共同通訊)等人報道了在P摻雜的氮化碳(Co₁Ag_(1+n)-PCN)上構建具有相鄰原子Co-Ag雙金屬位點的協(xié)同Ag納米粒子催化劑，用于光催化CO₂還原。

本文在沒有外加電子供體的CH₃CN/H₂O(體積比為6/4)體系中，對制備的催化劑進行了光催化CO₂還原性能測試。測試結果表明，Ag₁-CN在4小時內的CO和CH₄產生速率分別為17.50和6.28 μmol g_cat^-1，CO選擇性達到41.1%。而對于Co₁Ag₁-PCN，其CO生成率和選擇性分別提高至21.50 μmol g_cat^-1和61.8%，表明引入CO-N₆-P SA(單原子)位點形成雙金屬SA位點可以選擇性地促進CO生成。

此外，Co₁Ag_(1+n)-PCN的性能得到了提高，CO生成率達到46.82 μmol g_cat^-1，CO選擇性達到70.1%，分別是Co₁Ag₁-PCN和Ag₁-CN的2.18倍和2.68倍。在Co₁Ag_(1+n)-PCN中，Ag-NPs與Ag-N₂C₂和CO-N₆-P SA位點耦合后CO的生成速率和選擇性顯著提高。相比之下，在沒有CO₂或照明的情況下，在Co₁Ag_(1+n)-PCN上沒有觀察到可檢測到的CO或CH₄。在不使用催化劑的情況下，產生的微量CO也可以忽略不計，這也驗證了光源是必要的，還原產物主要來源于CO₂轉化。

在本文中，研究人員首先通過溶劑熱方法，在P摻雜的氮化碳基體(Co₁Ag_(1+n)-PCN)上負載雙金屬Co-Ag SAs和Ag NP，以實現(xiàn)在沒有額外電子供體的情況下，在水中從CO₂到CO的高效光催化轉化。Ag形態(tài)依賴于Ag₁-CN上引入Co-N₆-P SA活性位點的方式。在獲得的Co₁Ag_(1+n)-PCN中，N和P原子被錨定在Co SA位點上形成不對稱的Co-N₆-P鍵，從而使反應性Co基物質最大化暴露，而Ag則同時表現(xiàn)為Ag-N₂C₂ SA位點和Ag NP。

本文的測試結果證明，合成的Co₁Ag_(1+n)-PCN具有高CO選擇性和較高的CO活性以及優(yōu)異的CO₂還原穩(wěn)定性。本文的基礎表征和研究結果表明，Co SA位點、Ag NPs和SA的電子金屬-載體相互作用(EMSIs)促進了CO₂^*和COOH^*中間體的生成，從而加速了CO和CH₄的生成，并促進了光激發(fā)電子的富集和轉移。雙金屬Co-Ag SA位點充當了快速電子轉移通道，而Ag NP則充當了CO₂還原的電子受體。Ag納米粒子的存在也提高了光激發(fā)電子的含量和轉移效率。

此外，在這種固-液模式下，通過調節(jié)溶劑和犧牲劑的比例和類型，可以選擇性地調節(jié)質子和CO₂的還原途徑。這項工作揭示了原子配位環(huán)境的精確和最優(yōu)控制，以實現(xiàn)催化劑的高活性和高選擇性，并進一步提供了一種先進的策略，以優(yōu)化發(fā)展不對稱金屬SA位點與金屬納米粒子的廣泛光催化應用。

Atomic Cobalt-Silver Dual-Metal Sites Confined on Carbon Nitride with Synergistic Ag Nanoparticles for Enhanced CO₂ Photoreduction, ACS Nano, 2023, DOI: 10.1021/acsnano.3c03176.

https://doi.org/10.1021/acsnano.3c03176.

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