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嚴(yán)重的環(huán)境污染和資源枯竭迫使氫能取代化石燃料。電化學(xué)水分解仍是綠色制氫的主要方法。通常，由于中性和堿性電解質(zhì)中H⁺濃度低，析氫反應(yīng)(HER)的Volmer步驟(H₂O?+?e^–→H^*+OH^–)或Heyrovsky步驟(H₂O?+?H^*+e^–→H₂?+?OH^–)的動(dòng)力學(xué)都是較為緩慢的。

因此，為了迎接即將到來的“氫經(jīng)濟(jì)”，開發(fā)適用于較寬pH范圍的HER催化劑是一項(xiàng)艱巨的挑戰(zhàn)。以鉑(Pt)為代表的貴金屬在HER中表現(xiàn)出最優(yōu)的催化性能，然而高成本和低生產(chǎn)規(guī)模嚴(yán)重阻礙了Pt催化劑的應(yīng)用。因此，探索價(jià)格低廉、活性高、天然儲(chǔ)量豐富的HER催化劑是至關(guān)重要的。

基于此，華南師范大學(xué)張璋和河北工業(yè)大學(xué)張小明(共同通訊)等人通過控制多組分的耦合作用，在碳布(CC)上原位制備了一種具有MoO₂-Mo₂C-NC(氮摻雜碳)異質(zhì)結(jié)構(gòu)的高效HER電催化劑。

?華南師大/河工大Chem. Eng. J.：耦合作用促進(jìn)鉬基電催化劑高效析氫

為了測試催化劑的HER性能，本文著重分析了MoO₂-NC@CC，MoO₂-Mo₂C-NC@CC-900°C，MoO₂-Mo₂C-NC@CC-950°C和Mo₂C-NC@CC在較寬的pH范圍內(nèi)的HER性能。本文首先測試了催化劑在0.5 M H₂SO₄中的HER性能。

正如預(yù)期的那樣，MoO₂-Mo₂C-NC@CC-950?℃異質(zhì)結(jié)構(gòu)具有最佳的HER活性，其在10 mA cm^-2的電流密度下的過電位僅為72 mV，其過電位小于MoO₂-Mo₂C-NC@CC-900°C(98 mV)，Mo₂C-NC@CC(117 mV)和MoO₂-NC@CC(241 mV)的同時(shí)，MoO₂-Mo₂C-NC@CC-950?℃的過電位還最接近20% Pt/C(44 mV)。之后，本文繼續(xù)研究了催化劑在1 M KOH 中的HER性能。

MoO₂-Mo₂C-NC@CC-950°C依舊表現(xiàn)出最優(yōu)異的HER活性，在10 mA cm^-2的電流密度下，其過電位最低(79 mV)，Tafel斜率也最小(59.70 mV dec^-1)，優(yōu)于MoO₂-Mo₂C-NC@CC-900°C(159 mV，67.02 mV dec^-1)，Mo₂C-NC@CC(180mV，91.92 mV dec^-1)和MoO₂-NC@CC(228 mV，437.21 mV dec^-1)，并且依舊十分接近20% Pt/C的過電位和Tafel斜率(32 mV和46.27 mV dec^-1)。

最后，本文測試了催化劑在1 M PBS中的HER性能。MoO₂-Mo₂C-NC@CC-950?°C在1 M PBS中，在10 mA·cm^-2的電流密度下，過電位僅為206 mV，Tafel斜率為133.42 mV dec^-1。此外，MoO₂-Mo₂C-NC@CC-950?°C還可以穩(wěn)定保持50 mA·cm^-2的電流密度95小時(shí)。MoO₂-Mo₂C-NC@CC在酸性、中性和堿性介質(zhì)中的HER性能表明，其可以在較寬的pH范圍內(nèi)應(yīng)用，并具有良好的活性。

根據(jù)本文的表征和測試結(jié)果可以發(fā)現(xiàn)，MoO₃上聚吡咯(Ppy)電沉積后可控碳化策略使得催化劑呈現(xiàn)出獨(dú)特的富異質(zhì)界面納米結(jié)構(gòu)，與基底結(jié)合緊密，具有豐富的O空位和C缺陷。此外，根據(jù)本文的原位拉曼電化學(xué)測試結(jié)果可以發(fā)現(xiàn)，觸發(fā)應(yīng)變效應(yīng)，C原子成為氫吸附的活性位點(diǎn)，并表明Mo和C原子在HER中存在協(xié)同作用。除此之外，由于催化劑中存在大量的C晶體缺陷和O空位，在表面形成了一個(gè)H₃O⁺積累的酸性環(huán)境，促進(jìn)了Mo和C原子在堿性介質(zhì)中的H-捕獲。

之后，本文的密度泛函理論(DFT)計(jì)算還清楚地證明，多組分的強(qiáng)耦合作用改變了Mo和C原子的電子構(gòu)型，從而優(yōu)化了ΔG_H*、水在異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的吸附和解離，有利于催化劑HER活性的提高?？傊疚牡墓ぷ鞒晒Φ乜朔朔蔷疾荒芘c其他相形成強(qiáng)耦合作用或成為活性組分的挑戰(zhàn)，提高了原子的利用率，并且極大地提高了催化劑的HER性能。更加重要的是，本文的工作還為進(jìn)一步探索HER電催化劑的催化機(jī)制提供了思路。

Coupling Interactions Enhancing Molybdenum-Based Electrocatalysts for High-Efficiency Hydrogen Evolution at Wide pH, Chemical Engineering Journal, 2023, DOI: 10.1016/j.cej.2023.143908.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.143908.

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