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中南大學(xué)劉洋Chem. Eng. J.：改變α-SnWO4薄膜的表面原子排列實(shí)現(xiàn)高效光解水

由于不可再生的化石能源的短缺，迫切需要尋找新的能源來減少我們對化石能源的依賴。氫氣因其清潔、高效、可再生等優(yōu)點(diǎn)而成為一種選擇。在制氫的方法中，光電化學(xué)(PEC)水分解可以在溫和的反應(yīng)條件下充分利用光能和電能進(jìn)行。自1972年報(bào)道了TiO₂以來，許多金屬氧化物被用于PEC水分解。2015年，Pyper等首次合成了純相α-SnWO₄薄膜光電陽極，它具有窄帶隙(～1.9 eV)、獨(dú)特的能帶結(jié)構(gòu)、高理論電流密度(～24.4 mA cm^-2)等優(yōu)點(diǎn)。然而，其較差的電荷轉(zhuǎn)移能力和較高的水氧化能壘限制了其實(shí)際應(yīng)用。

基于此，中南大學(xué)劉洋等人通過簡單地浸泡法將α-SnWO₄光電陽極暴露在富含Sn²⁺或H⁺的微環(huán)境中，從而巧妙地調(diào)整了α-SnWO₄光電陽極表面的Sn和W的原子比例。

為了研究富錫SWO、SWO和少錫SWO光電陽極的PEC水分解性能，本文在0.2 M KPi緩沖液中測試了催化劑在AM 1.5 G照明(～100 mW cm^-2)下的線性掃描伏安(LSV)曲線和J-V曲線。與SWO光電陽極(0.79 mA cm^-2)相比，富錫SWO光電陽極的光電流密度(1.05 mA cm^-2)有巨大的提升，這是因?yàn)閰⑴c反應(yīng)的光生空穴更多，以及表面的錫活性位點(diǎn)更多。令人興奮的是，該催化劑的光電流密度相當(dāng)于甚至優(yōu)于大多數(shù)報(bào)道的α-SnWO₄光電陽極。相比之下，少錫的SWO光電陽極的光電流密度下降至0.47 mA cm^-2。

此外，富錫SWO、SWO和少錫SWO的起始電位分別為0.47 V、0.55 V和0.70 V_RHE，起始電位的負(fù)移可能會促進(jìn)光生空穴參與水氧化反應(yīng)，進(jìn)而減小外界偏壓。之后，本文還計(jì)算了三種催化劑的電荷分離效率(η_sep)和電荷注入效率(η_inj)，以評價(jià)催化劑對光生電子-空穴對的利用。

根據(jù)研究結(jié)果可以發(fā)現(xiàn)，富錫的SWO光電陽極的η_sep和η_inj由于光電陽極表面錫缺陷的減少而增加，而少錫的SWO的η_sep和η_inj則出乎意料地降低。除此之外，應(yīng)用偏置光子電流效率(ABPE)也是評價(jià)光電陽極性能的重要參數(shù)。

令人滿意的是，富錫的SWO的ABPE值在0.9 V_RHE時(shí)達(dá)到最大值0.16%，是少錫的SWO(0.07%)的2.3倍。這些結(jié)果表明，富錫SWO光電陽極具有最佳的PEC活性。

為了幫助理解表面原子結(jié)構(gòu)對功函數(shù)和帶邊的影響，本文進(jìn)行了理論計(jì)算。本文構(gòu)建了不同的模型，分別SnSn、WW和第二層為Sn的SnOSnO/第二層為W的WOWO。計(jì)算后發(fā)現(xiàn)，SnSn的功函數(shù)最低(2.95 eV)，而SnOSnO(6.52 eV)、WOWO(7.66 eV)和WW(7.93 eV)表現(xiàn)出更正的功函數(shù)。計(jì)算得到的功函數(shù)存在極大的偏差，Sn/W比有增大趨勢的表面會將功函數(shù)移向真空能級。

同時(shí)，隨著表面錫原子的增加，帶邊位置也向真空能級偏移。表面層和內(nèi)部之間的功函數(shù)差可以形成一個相互作用的電場，有利于電荷的分離。此外，空穴極化子傾向于在Sn位點(diǎn)形成，而電子極化子傾向于在W位點(diǎn)形成。

因此，富錫的末端表面富集空穴極化子，電子極化子較少，從而降低了復(fù)合的趨勢。值得注意的是，根據(jù)本文的計(jì)算還可以得知，對于SnSn和WW，^*O→^*OOH是電勢決定步驟，而SnSn比WW具有更低的能壘?？傊摴ぷ鲝睦碚撋虾蛯?shí)驗(yàn)上驗(yàn)證了光電陽極的表面組成可以影響其光電電化學(xué)性能。

Engineering Surficial Atom Arrangement on α-SnWO₄ Film for Efficient Photoelectrochemical Water Splitting, Chemical Engineering Journal, 2023, DOI: 10.1016/j.cej.2023.144096.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.144096.

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