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ACS Catalysis：揭示堿性鈷鹽對OER的陰離子效應(yīng)，提出陰離子浸出-金屬氧化模型

析氧反應(yīng)(OER)是水電解、金屬-空氣電池和電化學(xué)CO₂還原等關(guān)鍵能源設(shè)備的陽極半反應(yīng)，涉及緩慢的四電子過程和O=O鍵的形成。Fe、Co或Ni基氫氧化物是OER的經(jīng)典非貴金屬基電催化劑，并且具有額外酸性陰離子的金屬堿鹽通常表現(xiàn)出比其金屬氫氧化物對應(yīng)物更好的OER性能。

換句話說，金屬堿鹽基催化劑存在“陰離子效應(yīng)”。然而，關(guān)于這種新興的OER催化劑的一些基本問題還沒有得到探究。例如，哪種陰離子是最適合OER的?酸性陰離子如何提高OER的性能?

基于此，哈爾濱工業(yè)大學(xué)徐平和西安交通大學(xué)李思偉等用F^?，Cl^?和CO₃^2?陰離子在泡沫鎳表面合成多種堿性鈷鹽[Co(OH)_x(A)_y，A=F^?，Cl^?和CO₃^2?]，并系統(tǒng)地研究它們的OER性能以揭示陰離子效應(yīng)。根據(jù)ECSA歸一化過電位，催化劑的內(nèi)在OER活性的趨勢為Co(OH)(CO₃)_0.5/NF > Co₂(OH)₃Cl/NF > Co(OH)F/NF > Co(OH)₂/NF。并且，所有的Co(OH)_x(A)_y都經(jīng)歷了Co(II)表面氧化成Co(III)和Co(IV)的過程，而體相保留了堿性鈷鹽的結(jié)構(gòu)。

此外，研究人員通過XPS和SXAS分析確定了Co(OH)(CO₃)_0.5在制備的Co(OH)_x(A)_y催化劑中具有最佳的OER性能來自于反應(yīng)后催化劑中較高的活性Co(IV)物種含量，因?yàn)镃O₃^2-比Cl^–和F^–更容易從堿性鈷鹽晶格中去除。

因此，Co(OH)_x(A)_y基OER催化劑的陰離子效應(yīng)可以解釋為與晶格中陰離子的浸出難度相關(guān)的反應(yīng)后催化劑中高活性Co(IV)的含量。總的來說，該項(xiàng)研究深入研究了金屬堿性鹽基OER催化劑的陰離子效應(yīng)，為理解其它OER預(yù)催化劑的活化過程提供了一個“陰離子浸出-金屬氧化”模型。

Understanding the Anion Effect of Basic Cobalt Salts for the Electrocatalytic Oxygen Evolution Reaction. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.3c01243

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/04/1f685c2a1d/

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