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提高Ru金屬在氫氧化反應（HOR）電位范圍內(nèi)的催化活性，改善Ru因親氧性而導致的活性不足的問題，對降低陰離子交換膜燃料電池（AEMFCs）的成本具有重要意義。

基于此，廈門大學范鳳茹教授、田中群院士、李劍鋒教授和南子昂等人報道了利用在Au@Pd上生長的Ru作為模型系統(tǒng)（Au@Pd@Ru），通過將催化反應中間體（OH_ad）的直接原位表面增強拉曼光譜（SERS）證據(jù)與原位X射線衍射（XRD）、電化學表征以及DFT計算相結合，來了解活性提高的潛在機制。

通過DFT計算，作者對Au@Pd@Ru表面的結構、OH_ad的頻率和反應活性進行了研究。作者構建了純Ru/Pd/Au和不同氧化的RuO_x/Pd/Au表面模型，以確定OH_ad的吸附位置和頻率。

對表面態(tài)密度的計算表明，隨著晶格的增加，表面原子的d帶中心更接近費米能級，表面活性的增加會導致表面Ru原子氧化。計算表明，氫從Ru/Pd/Au表面的面心立方（fcc）位點到Ru-Pd界面的損失位點的輸運勢壘小于0.1 eV，表明氫有效地分布在Ru/Pd/Au中。

隨著塊體氫含量的增加，OH_ad的彎曲模式發(fā)生紅移。在713 cm^?1處的彎曲頻率分配給了吸附在RuO_x/Pd/Au中氧化和塊狀氫原子上的OH_ad，當氫亞層發(fā)生變化時，OH_ad頻率從722(25%)變?yōu)?13(50%)變?yōu)?87(100%)，與實驗結果接近。結果表明，RuO_x/Pd/Au結構有效地提高了HOR反應活性。DFT計算還表明，損失位點的氫原子轉移到RuO_x表面的空穴位點是一個放熱過程。

Improving the Hydrogen Oxidation Reaction Rate of Ru by Active Hydrogen in the Ultrathin Pd Interlayer. J. Am. Chem. Soc., 2023, DOI: 10.1021/jacs.3c02604.

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