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非均相催化劑中的金屬-載體相互作用（MSI）在再生氫重整反應(yīng)中起著至關(guān)重要的作用，但傳統(tǒng)的催化劑對(duì)象僅限于單一金屬和載體?；诖?，北京化工大學(xué)衛(wèi)敏教授、張建博士、楊宇森博士和北京化工大學(xué)/浙江大學(xué)肖豐收教授等人報(bào)道了一類RhNi/TiO₂催化劑，其具有可調(diào)的RhNi-TiO₂強(qiáng)雙金屬-負(fù)載相互作用（SBMSI），來(lái)源于RhNi-層狀雙氫氧化物（RhNiTi-LDHs）前體的結(jié)構(gòu)拓?fù)滢D(zhuǎn)變。

所制得的0.5RhNi/TiO₂催化劑（Rh為0.5 wt.%）在乙醇蒸汽重整（ESR）反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能，H₂收率為61.7%，H₂產(chǎn)率為12.2 L h^?1 g_cat^?1，操作穩(wěn)定性達(dá)到300 h，優(yōu)于現(xiàn)有催化劑。

通過(guò)DFT計(jì)算，作者研究了乙醇脫氫和乙醛分解的反應(yīng)能壘。根據(jù)計(jì)算結(jié)果，Ni₈/TiO_2-x和Rh₁Ni₇/TiO_2-x體系中乙醇脫氫的最佳路徑為CH₃CH₂OH→CH₃CH₂O*→CH₃CHO*→CH₃CO*，CH₃CO*發(fā)生C-C斷鍵生成CH₃*和CO。

對(duì)于CO的流重整反應(yīng)機(jī)理主要包括四個(gè)步驟：（1）CO分子在Rh₁Ni₇/TiO_2-x的兩個(gè)Ni原子和一個(gè)Rh原子附近的空心位置進(jìn)行活化吸附，與三個(gè)Ni原子相鄰（Ni₈/TiO_2-x），然后解離生成C和O，再與另一個(gè)CO分子發(fā)生歧化反應(yīng)生成CO₂和C物種；（2）H₂O分子在界面氧空位處發(fā)生活化吸附，解離成活性羥基和氧；（3）H₂O解離產(chǎn)生的氫與C物種結(jié)合生成CH片段，CH片段被活性氧攻擊生成HCOO-中間體；（4）甲酸酯分解生成CO₂和H₂。結(jié)果表明，在Rh₁Ni₇/TiO_2-x和Ni₈/TiO_2-x催化劑上，HCOO-中間體的形成是決定反應(yīng)速率的步驟，其能壘分別為2.36 eV和2.79 eV。

此外，對(duì)于CH_x的蒸汽重整過(guò)程，甲基的連續(xù)脫氫首先發(fā)生在Ni和RhNi雙金屬位點(diǎn)表面，生成CH片段，然后是CH向HCOO-轉(zhuǎn)化的類似過(guò)程。C/CH片段生成甲酸酯在Rh₁Ni₇/TiO_2-x和Ni₈/TiO_2-x催化劑上的能壘分別為2.36和2.79 eV，遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于乙醇脫氫和乙醛分解，表明CO和CH_x的轉(zhuǎn)化是關(guān)鍵步驟。

特別是，Rh₁Ni₇/TiO_2-x上相對(duì)于Ni₈/TiO_2-x的反應(yīng)能壘較低，證實(shí)了在雙金屬載體界面位點(diǎn)上的ESR反應(yīng)得到了促進(jìn)。

A strong bimetal-support interaction in ethanol steam reforming. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-38883-x.

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?北化工Nature子刊：乙醇蒸汽重整中的強(qiáng)雙金屬-載體相互作用

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