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盧思宇/尹廣超Adv. Sci.: Fe單原子種子介導策略，提升Fe3C/FeNC的ORR/OER雙功能催化活性

可充電鋅-空氣電池(ZABs)由于其低成本、固有安全性、高理論能量密度/容量等優(yōu)點而具有很高的發(fā)展前景。可充電鋅-空氣電池在充/放電過程中涉及到空氣陰極的氧還原反應(yīng)(ORR)和析氧反應(yīng)(OER)，其動力學決定了可充電鋅-空氣電池的整體效率。因此，開發(fā)高性能的ORR/OER雙功能電催化劑對于ZABs的進一步發(fā)展具有重要意義。

近日，鄭州大學盧思宇和山東理工大學尹廣超等采用Fe單原子種子介導法合成了Fe?N?C/Fe₃C復(fù)合材料，該復(fù)合材料具有可控的Fe?N?C/Fe₃C比，可作為ZAB的高效雙功能ORR/OER電催化劑。

具體而言，F(xiàn)e?N₄?C單原子種子首先被錨定到摻N的碳骨架中，直到Fe負載飽和(7.7 wt.%)；在合成Fe?N?C/Fe₃C復(fù)合材料的熱解過程中，額外的鐵原子加入導致Fe?N₄?C種子周圍形成Fe₃C顆粒。

通過這種方法，只需簡單地改變合成過程中鐵的用量，就可以調(diào)整和優(yōu)化復(fù)合材料中Fe₃C與Fe?N₄?C的比例。一系列結(jié)構(gòu)表征結(jié)果顯示，對于組成優(yōu)化的電催化劑(Fe?N?C/Fe₃C-op)，原子分散的Fe與4個N原子配位，形成分布在Fe₃C顆粒周圍的局部殼層。

由于親密和豐富的Fe?N?C/Fe₃C界面，F(xiàn)e?N?C/Fe₃C-op表現(xiàn)出優(yōu)異的雙功能ORR/OER活性，以及快速的反應(yīng)動力學，特別是ORR和OER反應(yīng)之間的電壓差為0.668 V，優(yōu)于報道的堿性介質(zhì)中大多數(shù)雙功能ORR/OER電催化劑。實驗結(jié)果和理論計算表明，F(xiàn)e?N₄?C和Fe₃C能協(xié)同激活O₂的吸附，促進OH*中間體的解吸，從而降低ORR和OER過程中限速步驟的反應(yīng)能壘。

最后，當Fe?N?C/Fe₃C-op作為可充電鋅-空氣電池的空氣陰極時，獲得了1013.9 mWh g_Zn^?1的功率密度和137.4 mW cm^?2的峰值功率密度，并且顯示出優(yōu)異的長期耐久性。綜上，該項工作提出的種子介導策略不僅有利于推動雙功能ORR/OER電催化和高性能ZABs的發(fā)展，而且對高活性、低成本非貴金屬電催化劑的開發(fā)具有重要的指導意義。

A Fe Single Atom Seed-Mediated Strategy Toward Fe₃C/Fe?N?C Catalysts with Outstanding Bifunctional ORR/OER Activities. Advanced Science, 2023. DOI: 10.1002/advs.202301656

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