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徐吉靜教授團(tuán)隊(duì)Angew.：鈦酸鋇壓電催化劑中的本征應(yīng)力應(yīng)變使鋰氧電池具有低過電位和長(zhǎng)壽命

具有高理論能量密度的可充電鋰氧（Li?O₂）電池被認(rèn)為是便攜式電子設(shè)備和電動(dòng)汽車的有希望的候選者，而由于動(dòng)力學(xué)緩慢和正極鈍化導(dǎo)致循環(huán)穩(wěn)定性差，其商業(yè)應(yīng)用受到阻礙。

在此，吉林大學(xué)化學(xué)學(xué)院、無機(jī)合成與制備化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室徐吉靜教授團(tuán)隊(duì)將放電產(chǎn)物（過氧化鋰，Li₂O₂）生長(zhǎng)和分解產(chǎn)生的固有應(yīng)力用作微觀壓力資源來誘導(dǎo)內(nèi)置電場(chǎng)，進(jìn)一步改善循環(huán)過程中的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和界面鋰離子（Li⁺）傳輸。

固體Li₂O₂的本征應(yīng)力-應(yīng)變引起的壓電勢(shì)能夠?yàn)檩d流子的分離和傳輸提供驅(qū)動(dòng)力，增強(qiáng)Li⁺轉(zhuǎn)移，從而改善Li?O₂電池的氧化還原反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。結(jié)合多種原位表征，系統(tǒng)研究了典型壓電材料鈦酸鋇（BTO）的催化機(jī)理，明確了應(yīng)力-應(yīng)變轉(zhuǎn)變對(duì)Li?O₂電池電化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和Li⁺界面?zhèn)鬟f的影響。

圖1. DFT計(jì)算

總之，該工作將典型的壓電材料BTO引入到鋰空氣電池空氣正極中，通過固體放電產(chǎn)物生長(zhǎng)和分解產(chǎn)生的微觀內(nèi)應(yīng)力誘導(dǎo)內(nèi)建電場(chǎng)，從而改善循環(huán)過程中的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和界面Li⁺輸運(yùn)。

原位拉曼光譜、X射線衍射譜、有限元模擬和第一性原理計(jì)算均揭示了電池內(nèi)應(yīng)力對(duì)BTO產(chǎn)生內(nèi)置電場(chǎng)的具體調(diào)節(jié)作用。弛豫時(shí)間分布和原位電化學(xué)阻抗譜準(zhǔn)確地揭示了內(nèi)應(yīng)力誘發(fā)的內(nèi)置電場(chǎng)與電極動(dòng)力學(xué)之間的內(nèi)在關(guān)系。

電池內(nèi)應(yīng)力誘導(dǎo)的壓電勢(shì)能夠調(diào)節(jié)能帶結(jié)構(gòu)，驅(qū)動(dòng)載流子的分離和輸運(yùn)，增強(qiáng)Li⁺的傳質(zhì)，有效降低反應(yīng)勢(shì)壘，顯著提高電池性能。所組裝的鋰空氣電池展現(xiàn)出18438 mAh g^?1的放電容量和2200 h的長(zhǎng)循環(huán)壽命。并且在1000 mA g^?1的電流密度下，放電電位可以保持在2.7 V，證明了其優(yōu)異的倍率性能。

圖2. 電池性能

Intrinsic Stress-strain in Barium Titanate Piezocatalysts Enabling Lithium?Oxygen Batteries with Low Overpotential and Long Life Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202311739

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