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陳晨/張加濤Angew.：首次報(bào)道！BiOSSA/Biclu助力ORR制過氧化氫

由于p-嵌段元素具有封閉的d-殼層，因此構(gòu)建p-嵌段元素電催化劑被認(rèn)為十分具有挑戰(zhàn)性?；诖?，清華大學(xué)陳晨教授、北京理工大學(xué)張加濤教授等人首次報(bào)道了一種由鉍（Bi）基金屬-有機(jī)骨架衍生的p-嵌段元素Bi基催化劑（Bi-MOF），具有高O配位數(shù)，用于高選擇性O(shè)₂還原反應(yīng)（ORR）生成過氧化氫（H₂O₂），包含單原子Bi與O和S原子配位以及Bi納米團(tuán)簇（Bi_clu），記為BiOS_SA/Bi_clu。其在RRDE測試中具有高的2e^–還原選擇性（最高可達(dá)95%），并且具有大電流密度（0.15 V時(shí)為36 mA cm^-2），具有相當(dāng)大的H₂O₂產(chǎn)率和高H₂O₂法拉第效率（在0.3 V時(shí)為11.5 mg cm^-2 h^–1，F(xiàn)E約90%），并且在H電池測試中具有長期耐用性（約22 h）。

通過DFT計(jì)算，作者研究了不同形式的Bi和實(shí)際活性位點(diǎn)的作用。根據(jù)這些結(jié)果，作者計(jì)算所有可能的活性位點(diǎn)的過電位，以比較2e^– ORR的電催化能力。BiOS_SA的過電位遠(yuǎn)低于BiOS_NP的過電位，表明Bi單原子催化位點(diǎn)對2e^– ORR的催化效果優(yōu)于純Bi表面。

BiO_SA的過電位遠(yuǎn)大于BiOS_SA，說明單原子位點(diǎn)Bi的活性受配位環(huán)境影響較大，S原子的引入顯著提高了催化性能。加載單原子Bi相鄰的Bi簇后，無論簇放置在單原子的上方、下方和側(cè)面的空間位置，過電位值都高于單原子Bi作為活性位點(diǎn)時(shí)的BiOS_SA，表明Bi簇點(diǎn)對單原子的催化性能起到了阻礙作用。

如果負(fù)載Bi納米團(tuán)簇作為活性位點(diǎn)，無論團(tuán)簇放置在單原子的上方還是側(cè)面的空間位置，計(jì)算出的相關(guān)過電位都降低到幾乎為零，證明了Bi納米團(tuán)簇位點(diǎn)比Bi單原子位點(diǎn)更有利于2e^– ORR。此外，通過對比BiOS_SA/Bi_clu和BiO_SA/Bi_clu在Bi簇位點(diǎn)下的過電位，發(fā)現(xiàn)對應(yīng)的單原子配位環(huán)境會(huì)影響過電位的值?？瘴?C中心的過電位為0.4 V，低于空位-C側(cè)的2.36 V，表明空位-C中心向2e^– ORR的潛在活性位點(diǎn)。

p-Block Bismuth Nanoclusters Sites Activated by Atomically Dispersed Bismuth for Tandem Boosting Electrocatalytic Hydrogen Peroxide Production. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202304488.

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