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沸石型金屬有機(jī)框架（ZMOFs）是一種極具潛力的能量轉(zhuǎn)化催化劑，但其存在金屬有機(jī)立方體（MOCs）之間的鍵合較弱，導(dǎo)致其在催化過(guò)程中穩(wěn)定性降低，或活性位點(diǎn)不足導(dǎo)致活性低下的問(wèn)題。

基于此，中國(guó)科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所周天華研究員和李春森研究員等人報(bào)道了通過(guò)配體定向策略，并制備了一種新型的鉍基ZMOF（Bi-ZMOF），具有ACO拓?fù)渚w結(jié)構(gòu)，Bi基籠間具有強(qiáng)配位鍵。Bi-ZMOF可有效地將CO₂還原為甲酸（HCOOH），法拉第效率（FE）高達(dá)91%。

DFT計(jì)算結(jié)果表明，OCHO能穩(wěn)定地與Bi中心協(xié)同。BiOOCHO在PZH-1和PZH-2中的鍵長(zhǎng)分別為2.59和2.62 ?，而對(duì)于PZH-1和PZH-2，由于Bi-OCOOH的距離分別為3.89和4.43，因此COOH離Bi中心較遠(yuǎn)，主要是由于兩種Bi-MOF體系中含有豐富的配位羧基。因此，PZH-1和PZH-2體系對(duì)COOH*的吸附很弱，導(dǎo)致這兩種體系CO的產(chǎn)生量很低。

根據(jù)PZH-1和PZH-2生成HCOOH反應(yīng)的自由能圖發(fā)現(xiàn)，關(guān)鍵中間體OCHO*的形成是潛在的限制步驟。對(duì)比PZH-2，PZH-1形成OCHO*的自由能更小，為1.01eV，而PZH-2形成OCHO*需要2.25eV的高自由能。

因此，PZH-1比PZH-2更有利于HCOOH的形成。Bi中心的6p軌道可以進(jìn)一步將電荷賦給OCHO的C-O反鍵，從而激活OCHO，促進(jìn)*OCHO中間體在Bi中心的穩(wěn)定。PZH-1體系中的Bi-N配位有助于通過(guò)配體到金屬的電荷轉(zhuǎn)移激活CO₂并穩(wěn)定關(guān)鍵中間體，促進(jìn)CO₂還原為HCOOH。

A Bismuth-Based Zeolitic Organic Framework with Coordination-Linked Metal Cages for Efficient Electrocatalytic CO₂ Reduction to HCOOH. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202311223.

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/03/6136f0fe77/

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