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王成新/楊功政Nature子刊：抑制錳溶解，實(shí)現(xiàn)15000次長循環(huán)鈉離子電池

水系鈉離子電池（AIBs）由于其安全的運(yùn)行特性和低成本，是大規(guī)模儲能的有希望的候選者。然而，AIBs具有低的比能量（即<80 Wh kg^-1）和有限的壽命（數(shù)百次循環(huán)）。錳-鐵普魯士藍(lán)類似物被認(rèn)為是AIBs的理想正極材料，但由于Jahn-Teller畸變，它們顯示出快速的容量衰減。

圖1 材料表征

中山大學(xué)王成新、楊功政等提出了一種陽離子捕獲方法，即在高濃度的NaClO₄基水系電解液中引入鐵氰化鈉（Na₄Fe(CN)₆）作為支撐鹽，以填補(bǔ)鐵取代的普魯士藍(lán)Na_1.58Fe_0.07Mn_0.97Fe(CN)₆?·?2.65H₂O（NaFeMnF）正電極材料在循環(huán)中形成的表面錳空位。

研究顯示，不易燃和高濃度的”鹽包水”電解液擴(kuò)大了3.0V以上的電化學(xué)穩(wěn)定性窗口。Na₄Fe(CN)₆沒有改變Na⁺、ClO₄-和H₂O之間的局部配位；相反，它不僅有助于基于Fe(CN)₆^4-/Fe(CN)₆^3-的氧化還原反應(yīng)的額外容量，而且在原位修復(fù)表面缺陷以防止Mn損失和結(jié)構(gòu)變形方面發(fā)揮了關(guān)鍵作用。

圖2 電解液表征

作者對空白和改性電解液中電極材料的晶體/表面結(jié)構(gòu)和形態(tài)變化進(jìn)行了仔細(xì)和徹底的調(diào)查。結(jié)果，結(jié)構(gòu)完整性和元素均勻性的鮮明對比為合理的猜測提供了可見的證據(jù)。與傳統(tǒng)的摻雜引起的修飾和電解液工程方法相比，這種陽離子捕獲策略是緩解Jahn-Teller畸變的一種有希望的對策。

由此產(chǎn)生的水系鈉離子全電池，由鐵取代的六氰化錳正極和有機(jī)負(fù)極組成，在0.5 A g^-1時(shí)產(chǎn)生了94 Wh kg^-1的比能量，并在2 A g^-1時(shí)經(jīng)過15,000次循環(huán)后有73%的放電容量保留。

圖3 全電池性能

Enabling long-cycling aqueous sodium-ion batteries via Mn dissolution inhibition using sodium ferrocyanide electrolyte additive. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-39385-6

原創(chuàng)文章，作者：科研小搬磚，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/03/2f9cf205cc/

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