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蘇州大學(xué)EES：近100%選擇性！ZnO@ZnO2助力ORR制H2O2

在中性介質(zhì)中，雙-電子氧還原反應(yīng)（2e^? ORR）是一種可持續(xù)地從氧氣（O₂）直接生成過(guò)氧化氫（H₂O₂）的有前途的方法。

基于此，蘇州大學(xué)康振輝教授、劉陽(yáng)教授和程濤教授等人報(bào)道了一種ZnO@ZnO₂電催化劑，可在中性介質(zhì)中有效地將O₂還原為H₂O₂。在0.1 M K₂SO₄電解質(zhì)中，ZnO@ZnO₂通過(guò)ORR制H₂O₂的選擇性接近100.0%，在0.1 V下O₂轉(zhuǎn)化為H₂O₂的產(chǎn)率為5.47 mol g_cat^?1 h^?1，通過(guò)氣體擴(kuò)散電極裝置測(cè)試，其法拉第效率（FE）約為95.5%。

通過(guò)密度泛函理論（DFT）計(jì)算，作者研究了ZnO@ZnO₂，以闡明2e^? ORR高活性和選擇性的機(jī)理。其中，模型包括ZnO@ZnO₂板、ZnO板和ZnO₂板。根據(jù)在ZnO、ZnO₂和ZnO@ZnO₂上生成H₂O₂的自由能分布圖，DFT預(yù)測(cè)在這三種情況下，潛在的決定步驟（PDS）都是H₂O₂的形成步驟。因此，ZnO@ZnO₂對(duì)2e^– H₂O₂的生成最活躍，因?yàn)镻DS最低，為0.14 eV，也得到*OOH結(jié)合能（ΔG_*OOH）的支持。

此外，ZnO@ZnO₂最接近4.2 eV的最優(yōu)ΔG_*OOH。根據(jù)4e^– ORR途徑的自由能分布和最佳*O結(jié)合能（ΔG_O*），ZnO@ZnO₂抑制H₂O形成的傾向最強(qiáng)。以ΔG_O*=2.165 eV為基準(zhǔn)，ZnO@ZnO₂催化劑驅(qū)動(dòng)H₂O₂生成的潛力最大，優(yōu)于其他兩種催化劑?？傊?，DFT計(jì)算證實(shí)ZnO@ZnO₂對(duì)H₂O₂的生成具有較高的活性，對(duì)H₂O的生成有較強(qiáng)的抑制趨勢(shì)。

The operation active site of O₂ reduction to H₂O₂ over ZnO. Energy Environ. Sci., 2023, DOI:10.1039/D3EE01788E.

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/03/2ec54108b0/

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