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Angew.：氧空位耦合Fe3C/Fe3O4異質(zhì)結(jié)構(gòu)，實(shí)現(xiàn)高選擇性電還原N2制NH3

氨(NH₃)是一種應(yīng)用廣泛的化學(xué)物質(zhì)，是大多數(shù)肥料的基礎(chǔ)。到目前為止，NH₃的生產(chǎn)大多依賴Haber–Bosch工藝，但該工藝存在高能源消耗和大量CO₂排放的缺點(diǎn)。電化學(xué)氮?dú)膺€原反應(yīng)(NRR)工藝為經(jīng)濟(jì)高效、環(huán)保的可再生電力轉(zhuǎn)化為NH₃提供了一條有希望的途徑。然而，由于N₂分子較高的N≡N解離能和競(jìng)爭(zhēng)析氫反應(yīng)(HER)的存在，在環(huán)境條件下高選擇性生產(chǎn)氨仍然是一項(xiàng)極具挑戰(zhàn)性的任務(wù)。因此，設(shè)計(jì)和開發(fā)高效的電催化劑進(jìn)一步增強(qiáng)NRR催化活性對(duì)于電化學(xué)NRR的實(shí)際應(yīng)用具有重要意義。

基于此，東北師范大學(xué)臧宏瑛、顏力楷和紐約州立大學(xué)布法羅分校武剛等提出了一種獨(dú)特的原位氧空位構(gòu)建策略，通過(guò)構(gòu)建一個(gè)碳包覆Fe₃C/Fe₃O₄異質(zhì)結(jié)的空心殼結(jié)構(gòu)(Fe₃C/Fe₃O₄@C)來(lái)平衡N₂吸附和NH₃解吸。具體而言，通過(guò)對(duì)淀粉保護(hù)的NH₂-MIL-88(Fe)進(jìn)行退火，在Fe₃C/Fe₃O4異質(zhì)結(jié)構(gòu)中原位形成氧空位，表面氧空位的引入和異質(zhì)結(jié)的形成在電催化過(guò)程中提高N₂活化和NRR活性方面起著關(guān)鍵作用。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，最佳的Fe₃C/Fe₃O₄@C-950催化劑在?0.2 V_RHE下的氨生產(chǎn)速率和相應(yīng)的法拉第效率分別為25.7 μg h^?1 mg_cat^?1和22.5%。同時(shí)，該催化劑在?0.2 V_RHE下連續(xù)運(yùn)行12小時(shí)沒有發(fā)生明顯活性下降；經(jīng)過(guò)連續(xù)6次N₂還原循環(huán)，氨產(chǎn)率和法拉第效率幾乎沒有發(fā)生衰減，表明Fe₃C/Fe₃O₄@C-950具有優(yōu)異的NRR穩(wěn)定性。

此外，根據(jù)密度泛函理論(DFT)計(jì)算，F(xiàn)e₃C/Fe₃O4異質(zhì)結(jié)構(gòu)上的N₂還原更傾向于遠(yuǎn)端機(jī)理，而N-NH₂*的形成是電勢(shì)決定步驟?？傮w而言，該異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑在酸性電解質(zhì)中具有良好的NRR催化性能，以及顯著的NH₃選擇性。

總的來(lái)說(shuō)，這項(xiàng)工作開發(fā)了一中設(shè)計(jì)具有最佳氧空位的高效電催化劑的策略，這對(duì)合理設(shè)計(jì)高效的電催化劑以加速NRR動(dòng)力學(xué)和提高NH₃選擇性具有指導(dǎo)意義。

Constructing Oxygen Vacancies via Engineering Heterostructured Fe₃C/Fe₃O₄ Catalysts for Electrochemical Ammonia Synthesis. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202304797

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