重振鋰金屬負極的熱情促使電池界追求更高的鋰利用率。為此，傳統(tǒng)上采用完全剝離模式（C-stripping），以便在單個循環(huán)中獲得更高的表觀庫侖效率（CE），然而忽略了鋰的剝離狀態(tài)對后續(xù)鋰沉積行為的影響。

圖1 采用不同協(xié)議的Li||Cu半電池的循環(huán)性能

北京理工大學黃佳琦等通過系統(tǒng)的電化學分析、滴定氣相色譜法（TGC）測量和低溫透射電子顯微鏡（cryo-TEM）表征，揭示了前鋰剝離狀態(tài)對后鋰沉積行為的關鍵意義。部分剝離（P-stripping）協(xié)議，即有意保留少量的活性鋰沉積物，被驗證為更有利于維持鋰金屬負極的更高的現(xiàn)實可逆性。

與傳統(tǒng)的完全剝離（C-stripping）協(xié)議相比，在P-stripping模式下，部分保留的活性鋰作為關鍵的成核點，用于后續(xù)的鋰沉積，這不僅大大降低了成核過電位，使鋰的沉積形態(tài)更加平坦，而且有利于引導鋰重新填充到殘留的SEI殼中，使SEI的重建最小化。

圖2 Li||Cu半電池進行定量分析

因此，在優(yōu)化的P-stripping協(xié)議下，”死鋰”的生長率和SEI-Li⁺的容量損失同時得到了降低。受益于內在的高鋰利用率，使用P-stripping協(xié)議的無負極Cu||LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂（NCM523）電池在長時間的循環(huán)中獲得了更高的累積可用容量。這一概念驗證研究中的這種提高將促使人們對具有更高可逆性的高能量密度的鋰金屬電池進行更深入的研究。

圖3 前鋰剝離狀態(tài)對后鋰沉積方式影響的示意圖

The Regulation of Lithium Plating Behavior by State of Stripping in Working Lithium Metal Anode. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202300959