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鍺（Ge）作為一種快速充電和高比容量（1568 mAh g^-1）的合金負極，在實際應(yīng)用中因差循環(huán)性而受到很大阻礙。迄今為止，對循環(huán)性能退化的理解仍然難以捉摸。

圖1 循環(huán)過程中Ge電極中LiH成分的演變

中科院青能所崔光磊、董杉木等通過將敏感的在線氣體分析質(zhì)譜系統(tǒng)、先進的透射電子顯微鏡和Ge負極的電化學性能聯(lián)系起來，首次追蹤了氫化鋰（LiH）在Ge界面上的演變，長期以來，LiH一直是一個有爭議的SEI成分，作用機制模糊不清。

這項工作首次確定Li₄Ge₂H是SEI中的一個關(guān)鍵成分，其由LiH和Ge負極的界面反應(yīng)產(chǎn)生。研究顯示，Ge負極的容量下降與LiH的界面演變有顯著的關(guān)聯(lián)。

圖2 對Ge和LiH之間反應(yīng)的驗證

循環(huán)后Ge電極的分析表明，Ge的失效與Si的失效完全不同，Ge負極材料內(nèi)部的裂縫（20~30 μm）在最初的幾個循環(huán)后幾乎停止傳播，顆粒仍然保持良好的完整性，沒有嚴重的粉化現(xiàn)象。

相比之下，SEI的厚度在循環(huán)時明顯持續(xù)增加，這伴隨著Li₄Ge₂H的積累。結(jié)果，絕緣的Li₄Ge₂H的積累阻礙了離子運輸，導致容量損失并最終使Ge電極失效。這項工作通過建立關(guān)鍵SEI成分的化學演變與性能退化之間的精確關(guān)聯(lián)，證明了Ge的失效機制令人耳目一新，這可以促進高能量密度鋰離子電池長循環(huán)合金負極材料的實際應(yīng)用。

圖3 Ge上SEI的演變示意圖

Revealing Capacity Degradation of Ge Anode Triggered by Interfacial LiH Evolution. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202306141

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崔光磊/董杉木Angew.：揭示由界面LiH演化引發(fā)的負極容量退化問題

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