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鋰金屬負極由于其高容量和低電位，是實現(xiàn)高能量密度電池的一個有希望的候選者。然而，一些限制倍率的動力學障礙，如Li⁺溶劑化結(jié)構(gòu)的解溶劑化以釋放Li⁺，Li⁰成核和原子擴散，會造成不均勻的空間鋰離子分布和枝晶形態(tài)的形成，進而導致低庫侖效率和差穩(wěn)定性。

圖1 材料制備及表征

卡爾斯魯厄理工學院Stefano Passerini、中國科學院蘇州納米所藺洪振、王健等通過在鋰金屬上采用由缺陷單原子催化劑（SAC-in-Defects）組成的界面催化劑層，來促進Li⁺的脫溶劑化和Li⁰原子擴散動力學，并抑制枝晶的生長。

作為SAC-in-Defects材料的原型，單個鐵原子被固定在陽離子空位豐富的硫化鈷（Co_1-xS）納米顆粒上，分布在多孔碳（SAFe/CVRCS@3DPC）的三維結(jié)構(gòu)中，作為動力學的促進劑。通過SAFe/CVRCS@3DPC減少脫溶劑化和擴散障礙，大量游離的Li⁺離子被電催化地從Li⁺溶劑化復合物結(jié)構(gòu)中解離出來，并進行均勻的橫向擴散，從而實現(xiàn)了平滑的無枝晶鋰形態(tài)，這一點通過原位/外位聯(lián)合表征得到了全面的理解。

圖2 半電池性能

結(jié)果，改性的鋰金屬電極（SAFe/CVRCS@3DPC-Li）顯示了從復雜的脫溶劑化和原子擴散中快速生成自由Li⁺的能力，實現(xiàn)了平滑的、無枝晶的、長期的鋰沉積/剝離，循環(huán)壽命達到1600小時。

此外，與高負載的LiFePO₄正極（10.67 mg cm^-2）相配，所獲得的全電池在0.5C下循環(huán)300次后，可提供131 mAh g^-1的超高容量，展示了SAFe/CVRCS@3DPC的實際應用可行性。

圖3 全電池性能

Interfacial “Single-Atom-in-Defects” Catalysts Accelerating Li+ Desolvation Kinetics for Long-lifespan Lithium Metal Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202302828

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?藺洪振/王健AM：缺陷包單原子催化劑加速Li+脫溶劑化動力學

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